反應集群的自分類性在雜環化合物合成中的套用

《反應集群的自分類性在雜環化合物合成中的套用》是依託華中師範大學，由吳安心擔任項目負責人的重點項目。

基本介紹

• 中文名：反應集群的自分類性在雜環化合物合成中的套用
• 項目類別：重點項目
• 項目負責人：吳安心
• 依託單位：華中師範大學

項目摘要

結構多樣性的雜環化合物在動、植物生命體內調控各種生理作用扮演著極為關鍵的角色，從而在有機藥物中占有極其重要的地位。因此環境友好，簡便高效和原子經濟的新型有機雜環化合物的合成方法與反應就自然成為現代有機合成研究領域中追逐的熱點與目標，基於經濟和生態的全面兼容來構建新穎的綠色雜環合成策略是未來研究的必然趨勢與考量。多樣性分子集群的自分類行為是分子集群效應表達的一種有趣現象，它揭示出在複雜體系中的群分子間強（或弱）相互作用具有一種區別自我和非自我的能力。以反應集群的自分類性構建的多線路平行自分類串級匯集的合成反應是一類新穎的反應設計策略，由此我們成功構建出基於芳香甲酮二聚偶聯成烯的同源自分類串級反應和芳香甲酮與酮酸酯二聚交叉偶聯成烯的異源自分類串級反應兩類新型的反應模式。本研究將以此為依據，期待分子反應集群的自分類性套用於構建多樣性的雜環化學庫的研究，探尋出雜環化合物的新型合成方法與新反應。

結題摘要

小分子集群的自組織行為是揭示化學變化過程與生命運轉機制的重要媒介，而複雜化學體系中的自分類現象是近年來被人們所揭示的一種新穎分子自組織行為的表達形式，套用反應集群的自分類性來研究雜環合成的新方法是值得探索和富有創新性的策略。 基於小分子集群複雜化學系統的自分類現象我們提出了自組織反應網路的理論假說，即以有機單元反應為節點，將有機單元反應進行邏輯組合，形成同源自分類匯聚、異源自分工匯聚、線性串級與自分類匯聚串級組合模式等諸多多路徑集成模式（即MPCD合成策略），並進行了系統的實驗驗證，獲得了與模式相對應的反應例證，已經發展成為開拓新型有機反應的有效工具，相繼為50多個碳雜環結構體提供了新穎的合成路徑。並構建成一個以Kornblum氧化為關鍵單元反應的多樣性導向反應系統，得到學術界的廣泛套用。還將同樣原理成功運用在天然產物的直接合成上，實現5類28個天然產物的一鍋全合成，對“如何實現天然產物的自組織合成”這一關鍵性的學術難題取得了突破性的進展，提出了富有創意的策略和例證。 同時還研究者基於以氮雜Wittig反應為關鍵步驟，將多組分反應和氮雜Wittig反應串聯到成環反應中，為18類多取代雜環和稠雜環的合成提供了新方法。 此外我們也開展了以雜環化合物為主體分子，研究了它們在分子識別和螢光感測方面的套用，發展了一些高效高選擇性識別磷酸酯、胺基酸等重要分子或離子的檢測方法。 綜述所述，該項目研究工作飽滿、系統性強，研究課題特色鮮明，富有原創性和理論性，在關鍵性的科學難題上取得突破性進展，圓滿完成基金計畫的研究任務！