《DNA與聚合物膠束之間的精確自組裝及其套用》是依託復旦大學，由陳道勇擔任項目負責人的重點項目。
基本介紹
- 中文名：DNA與聚合物膠束之間的精確自組裝及其套用
- 依託單位：復旦大學
- 項目類別：重點項目
- 項目負責人：陳道勇
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
大分子的精確自組裝是大分子自組裝領域的難題。我們初步的研究結果表明，在單分散DNA與聚合物膠束的自組裝體系中，通過控制自組裝條件，可使得該自組裝具有精確自組裝的特徵。該組裝過程中，在理論上被認為是能量最最佳化的單分散串珠狀結構首先形成，並同步演化，最後形成單分散核殼結構納米線（環）。重要的是，在已知長度的不同單分散納米線的表面上，長度及序列已知的DNA鏈以左手螺線管狀精確纏繞，使得納米線表面被纏繞區域上的每一個特定的點都相當於被DNA修飾上一個特定的鹼基對，即納米線表面的部分區域具有精確結構，該自組裝具有精確自組裝的特徵。我們將用計算證明：該體系中，能量最最佳化結構形成的原因是由於最最佳化結構與亞穩態結構之間的能量差較大；精確結構的形成與最最佳化結構中的精確作用方式有關。我們將充分利用該組裝體的特點開展套用研究，並基於組裝體上的精確結構開展複雜結構的精確構築，嘗試建立在精確結構基礎上的功能組裝。
結題摘要
在本重點項目的資助下，利用DNA/聚合物之間的精確自組裝，獲得了表面具有近似於基團水平精確性的線性聚合物組裝體，證明了DNA鏈螺旋纏繞於組裝體表面。該精確自組裝的原理和途徑可總結為預組織加上能量最最佳化導向的單向結構演化。運用該原理和方法，成功地將溶液中A-b-B-b-C三嵌段共聚物無規線團轉化成ABC三嵌段粒子，以及在“伴侶分子“的作用下將A-b-B無規線團轉化為AB兩嵌段粒子，實現了單鏈粒子高度排它性的類似於蛋白質結晶的自組裝。 實現了環狀DNA/聚合物的精確自組裝以及聚合物核殼結構納米環的可控制備。進一步地，實現了尺寸及形態高度均一的高度純淨的納米線和納米環的高效、規模化製備。研究了納米線/環在溶液中的剛性、納米環與球在介觀尺度下的“主客體“相互作用以及由此形成的環狀各向異性粒子在溶液中的精確組裝、納米線間的“交聯”與“纏結”行為等。構建了納米線的三維交聯結構材料以及具有極低滲濾閾值的二維纏結網路，展示了其重要的套用性能。 總體上，我們實現了本項目申請書中包括核心目標在內的大部分研究目標，另外還發展了可用於規模化製備組裝體的新的DNA/聚合物自組裝機制，總結出DNA/聚合物間精確組裝的原理和途徑並將其拓展至多種具有複雜但高度精確結構的大分子組裝體的構築。基於本項目研究所取得的結果在J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., ACS Macro Lett., Macromolecules, Biomaterials, Chem. Commun., Langmuir, Soft Matter等期刊上發表論文25篇，尚有部分重要結果仍在完善及整理髮表的過程中；申請專利8項（其中三項獲得授權）；培養碩士、博士、博士後共23人。
