《鈦矽沸石的形貌控制與催化性能的研究》是依託浙江大學，由孟祥舉擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：鈦矽沸石的形貌控制與催化性能的研究
- 依託單位：浙江大學
- 項目負責人：孟祥舉
- 項目類別：青年科學基金項目
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
沸石晶粒的形貌控制對於催化材料的活性和選擇性有著重要的影響，而沸石晶粒可以通過在合成過程中改變合成條件和加入不同有機添加劑的方法來可控調變，這些研究對設計合成具有高活性和高選擇性的沸石催化材料具有重要意義。本項目選擇工業鈦矽沸石（TS-1）作為研究對象，該沸石晶體在a軸和b軸上分別具有略微差別的孔道結構，通過調節晶體的a/b軸長度的變化，可以有效地改變這兩種孔道結構的比例，從而可以有效地提高催化活性和選擇性。本項目則是通過在合成該沸石過程中加入不同有機添加劑，期望實現對TS-1沸石b軸生長的可控調變，研究這些具有不同b軸長度的TS-1沸石在催化反應中的活性和選擇性的變化，並探討這些有機添加劑對TS-1沸石b軸長度的影響機理。
結題摘要
沸石晶粒的形貌控制對於催化材料的活性和選擇性有著重要的影響，而沸石晶粒可以通過在合成過程中改變合成條件和加入不同有機添加劑的方法來可控調變，這些研究對設計合成具有高活性和高選擇性的沸石催化材料具有重要意義。本項目通過在合成過程中添加不同有機添加劑，可以合成出具有b-軸方向長度可控的MFI沸石(包括TS-1和ZSM-5)，而這些具有不同b軸長度的MFI沸石在系列催化反應中表現出不同催化活性。 在TS-1合成體系內加入有機添加劑並利用一步水熱合成法，可以成功得到b-軸方向長度不同的TS-1產品。例如當向合成體系內加入尿素時，得到了b-軸方向非常薄的片層狀TS-1（TS-1-S），TS-1-S在b-軸方向的長度可以通過改變尿素的加入量而進行有效調節，b-軸方向長度最短僅為80納米。向合成體系內加入氟碳表面活性劑（FC-4），得到了鏈狀TS-1（TS-1-C），TS-1-C在b-軸方向的長度最長可以達到5微米。利用貝克曼重排反應以及二甲苯吸附實驗對TS-1-S與TS-1-C催化性能與吸附性能進行了研究。在貝克曼重排反應中TS-1-S因為b-軸更短，反應物與產物更容易擴散從而表現出更高的催化活性與穩定性。而在二甲苯吸附實驗中，TS-1-C因具有更長的b-軸方向長度而表現出非常高的吸附選擇性。在合成ZSM-5體系內加入尿素時，可以合成得到了b-軸方向非常薄的片層狀ZSM-5（ZSM-5-S）。我們發現使用澱粉作為添加劑時候，得到鏈狀ZSM-5（ZSM-5-C）。ZSM-5-C沿b-軸方向的長度同樣可以通過改變澱粉的加入量而進行有效控制。我們選擇了二甲苯重排作為模型反應測試不同形貌ZSM-5樣品的催化性能，片層狀ZSM-5在該反應中反應活性和產物選擇性都較低，而具有介孔的鏈狀ZSM-5由於兼具介孔和長的b軸在活性和選擇性上都表現突出。而且鏈越長，選擇性越好。 這種方法不僅僅可以合成沸石材料，還可以用於合成TiO2等光催化材料。同時項目還研究其他多孔催化材料的合成以及性能測試。在SCI收錄的雜誌中發表包括Angew Chem Int Ed在內的學術論文14篇(標註)，申請專利4項。
