開放結構多級孔沸石的構築、形成機理與催化性能研究

《開放結構多級孔沸石的構築、形成機理與催化性能研究》是依託華東師範大學，由陳麗擔任項目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

• 中文名：開放結構多級孔沸石的構築、形成機理與催化性能研究
• 項目類別：青年科學基金項目
• 項目負責人：陳麗
• 依託單位：華東師範大學

項目摘要

分子篩的微孔孔道在催化反應過程中提供了優異的擇形選擇性，但其較小的微孔孔道意味著擴散限制，分子篩的活性中心利用率低，影響其催化性能。通過調控沸石晶粒的聚集形態和沸石晶粒內的空隙結構而形成的多級孔沸石材料具有優異的催化性能和分離優勢，也是減少反應過程中擴散限制的有效手段之一。此法可有效避免雙模板劑法中使用昂貴模板劑以及後處理法的繁瑣步驟。申請人提出：通過調控合成體系膠態粒子電荷、抑制晶體生長/層板縮合等方法對納米沸石的大小、堆積方式進行控制，調節納米沸石之間的相互作用，合成開放結構多級孔沸石分子篩晶體以及探討其形成機制和催化性能。通過透射電子顯微學和電子晶體學方法對各種多級孔沸石晶體的納米粒子堆積方式、三維孔道結構等進行表征和解析，揭示其結構和功能的關係。本項研究對於無機化學、納米科學、晶體學和材料科學研究具有重要理論價值，並為新型多孔沸石的合成和套用打下良好的基礎。

結題摘要

分子篩的微孔孔道在催化反應過程中具有優異的擇形選擇性，但其較小的微孔孔道限制了分子的擴散，分子篩的活性中心利用率低，影響其催化性能。通過調控沸石晶粒的聚集形態和沸石晶粒內的空隙結構而形成的多級孔沸石材料具有優異的催化性能和分離優勢，也是減少反應過程中擴散限制的有效手段之一。此法可有效避免雙模板劑法中使用昂貴模板劑以及後處理法的繁瑣步驟。本項目圍繞在合成體系中引入少量晶種輔助，晶種與晶體生長抑制劑之間協同作用，以及橋聯有機矽烷試劑特有的溶膠-凝膠性質等對納米沸石的大小、堆積方式進行調控，調節納米沸石之間的相互作用展開了一系列的工作。通過調變合成條件和參數，成功地在常規矽鋁合成體系里通過少量膠態晶種誘導、在無模板劑條件下一步合成了具有孔道開放結構的多級孔ZSM-5納米沸石聚集體，其在大分子的烷基化反應中表現出了高的催化活性；在鈦矽合成體系里，以有機小分子醇作為晶體生長抑制劑，通過晶種與有機小分子醇協同作用原位組裝、有效控制納米粒子的聚集以及初級粒子的大小，從而成功地合成了孔道開放結構的多級孔MFI和MEL鈦矽納米沸石聚集體，並詳細地探討其形成機制和催化性能；利用橋聯有機矽烷特有的溶膠-凝膠性質，在膠態TS-1納米沸石合成溶液中引入橋聯有機矽烷一步實現了納米粒子生長的控制以及聚集形貌的控制，所得到的材料在大分子的烯烴環氧化反應里表現出了優異的催化性，並且形成的巨觀聚集形貌可以在製備上解決分離困難，在催化套用上容易回收。通過透射電子顯微學和電子晶體學方法對各種多級孔沸石晶體的納米粒子堆積方式、三維孔道結構等進行表征和解析，揭示其結構和功能的關係。本項研究對於納米科學、材料科學和晶體學研究具有重要理論價值，並為新型多孔沸石的合成和套用打下良好的基礎。