《介孔模板與矽烷偶聯劑協同作用構築有序介孔ZSM-5沸石》是依託浙江師範大學，由肖強擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：介孔模板與矽烷偶聯劑協同作用構築有序介孔ZSM-5沸石
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：肖強
- 依託單位：浙江師範大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
有序介孔沸石的合成一直是分子篩合成領域的研究熱點。針對目前模板法合成介孔沸石中存在著介孔模板導向作用弱和介孔結構易坍塌等問題，本項目提出將矽烷偶聯劑引入介孔沸石合成中，在介孔模板和矽烷偶聯劑協同作用下合成有序介孔ZSM-5沸石。具體來講是矽鋁物種在介孔模板與矽烷偶聯劑的共同導向下，形成孔壁由矽鋁物種構成的介孔結構，然後強化晶化條件使孔壁晶化為ZSM-5沸石。矽烷偶聯劑一方面作為共結構導向劑，增強矽鋁物種與介孔模板間的作用力，從而形成介孔結構；另一方面能夠改變ZSM-5沸石的生長機理，使沸石物種定域晶化，避免因沸石晶體生長而造成的介孔結構不穩定。在此基礎上研究有序介孔ZSM-5沸石的傳質性能和Pechmann縮合反應製備羥甲香豆素的催化反應性能。本項目擬開展的研究，無論對於豐富分子篩材料的合成化學，還是推動沸石分子篩在精細化工領域的套用都具有重要的意義。
結題摘要
構築多級孔結構沸石分子篩對於改善分子篩的傳質性能，提高分子篩的利用效率、穩定性及選擇性都具有重要意義。本項目旨在矽烷偶聯劑作用下合成具有多級孔結構的MFI型沸石，並研究該沸石在催化及吸附領域內的套用。具體工作如下：（1）在矽烷偶聯劑作用下合成了多級孔結構ZSM-5沸石，採用XRD、SEM、TEM、N2吸脫附和29Si MAS NMR考察了結構和形貌隨晶化時間的變化。結果顯示在合成的初期生成了無定型的矽鋁酸鹽微米球，隨著晶化時間的進行，無定型的矽鋁酸鹽逐漸晶化為ZSM-5沸石結構，而始終維持球形形貌不變。首次在矽烷偶聯劑作用下從傳統沸石合成溶液中觀察到了定域晶化現象。此外，在除去無定位矽物種後，多級孔結構ZSM-5微米球在苯和苯甲醇烷基化和聚丙烯裂解反應中表現出良好的催化性能。（2）在矽烷偶聯劑作用下合成了具有晶內介孔的silicalite-1沸石，並研究了其二甲苯異構體和甲酚異構體的液相吸附行為，發現合成的具有晶內介孔的silicalite-1沸石具有良好的對位吸附選擇性，此外由於引入介孔提高了沸石的傳質性能，二甲苯異構體和甲酚異構體在沸石上的吸附速率有了明顯提高。（3）在矽烷偶聯劑氨丙基三乙氧基矽烷（APTES）作用下成功合成了具有多級孔結構的FeZSM-5沸石，由於多級孔結構的存在，FeZSM-5表現出了優於傳統納米FeZSM-5沸石的N2O催化分解性能和N2O直接氧化苯制苯酚性能。
