石墨烯對典型抗生素類藥物的吸附作用機制研究

《石墨烯對典型抗生素類藥物的吸附作用機制研究》是依託南京大學，由許昭怡擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：石墨烯對典型抗生素類藥物的吸附作用機制研究
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：許昭怡
• 依託單位：南京大學

項目摘要

石墨烯是新型二維碳基納米材料，具有獨特的結構和物理化學特性及高比表面積（理論計算值高達2620 m2/g），具備作為優良吸附材料的潛力，但石墨烯對有機污染物的吸附研究未見報導。抗生素藥物污染已引起國內外廣泛關注，亟待進行有效控制。我們的前期研究結果表明，石墨烯可高效吸附水中的泰樂菌素，吸附特性與碳納米管存在明顯差異，而其中的作用機制尚不明確。本項目擬系統研究石墨烯對典型抗生素藥物的吸附作用機制。以石墨為原料合成石墨烯；通過表面化學反應獲得具有不同表面極性和酸鹼性的表面官能化石墨烯。研究典型抗生素藥物在石墨烯上的吸附、脫附行為，重點闡明石墨烯對抗生素藥物分子的吸附作用機制，揭示石墨烯的結構和表面化學特性與其吸附抗生素藥物效率之間的內在關聯規律，為發展高效去除水中典型抗生素污染物的吸附材料提供理論依據和技術支撐。

結題摘要

抗生素藥物污染近年來引起國內外廣泛關注，亟待進行有效控制。二維碳基納米材料石墨烯具有獨特的結構特性及高比表面積，具備作為優良吸附材料的潛力。本項目以化學還原法和熱還原法分別製備的石墨烯為吸附劑材料，研究了石墨烯對典型抗生素藥物的吸附行為，探討了吸附作用機制，揭示了石墨烯結構特性與其吸附性能之間的關聯。研究結果表明：化學還原法和熱還原法製備的石墨烯材料比表面積與石墨相比均有較大提升；兩種方法製備的石墨烯材料對於四環素、磺胺甲惡唑、磺胺吡啶和苯酚均具有良好的吸附性能，吸附符合Freundlich等溫吸附模型；四環素在石墨烯表面的吸附主要基於范德華力、π-π電子互動作用和陽離子-π鍵作用。磺胺甲惡唑和磺胺吡啶的吸附源於π-π電子互動作用。在實驗pH值範圍內質子化的磺胺吡啶尚可以靜電相互作用在石墨烯表面吸附；隨著pH值從3升高到11，磺胺吡啶和磺胺甲惡唑在化學還原石墨烯材料上吸附的Kd值約下降兩個數量級。四環素在兩種石墨烯上的吸附均在pH為8~9附近出現接近一個數量級的提升，而在其它pH值範圍保持相對穩定；四環素在兩種石墨烯上的吸附Kd值隨著離子強度升高而降低，其中Ca2+的影響大於Na+。Na+對於磺胺吡啶在化學還原石墨烯和熱還原石墨烯上的吸附影響甚微，而Ca2+導致磺胺吡啶在兩種石墨烯上的吸附略有下降；可溶性腐殖酸對磺胺吡啶在兩種石墨烯材料上的吸附影響較小。磺胺甲惡唑在兩種石墨烯上的分配係數Kd隨腐殖酸的加入而輕微下降。四環素在石墨烯上的吸附在可溶性腐殖酸存在時略有升高，Kd隨腐殖酸濃度的增加而增大。 本項目開展了氧化鋯-氧化石墨複合材料製備及吸附性能研究。以氧化石墨為載體，採用後嫁接法在有機相中合成了氧化鋯-氧化石墨複合材料。由於在該方法中採用惰性的無水甲苯作為有機相，同時採用有機物正丙醇鋯作為鋯源，不僅提高了氧化石墨的分散性，還使得氧化鋯的前驅體優先通過共價鍵作用錨定在材料表面的含氧官能團上，實現了氧化鋯在氧化石墨表面的高度分散。研究了氧化鋯-氧化石墨複合材料對於水中磷酸鹽的吸附作用，結果表明材料可高效吸附磷，並可實現脫附再生和循環使用。本研究為拓展氧化石墨和石墨烯材料在水污染控制中的套用提供了有益的思路和嘗試。