《高效石墨烯負載過渡金屬催化體系的理論設計與套用》是依託大連理工大學,由劉新擔任醒目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：高效石墨烯負載過渡金屬催化體系的理論設計與套用
- 依託單位：大連理工大學
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：劉新
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
催化化學研究中的一個重要課題就是為特定反應選擇和提供最優的催化劑，以提高反應的速度、轉化率和選擇性。本項申請將從過渡金屬納米顆粒與石墨烯缺陷之間的強相互作用對過渡金屬顆粒電子結構的調控出發，深入研究石墨烯負載過渡金屬催化劑電子結構和催化活性之間的本質關聯，從理論上定量證明尺寸效應及界面效應對過渡金屬納米顆粒催化性能的調製規律。本項申請將以與國家需求密切相關的加氫精制、燃料電池氧還原和二氧化碳吸附轉化等多相催化過程為模型體系，通過理論計算討論尺寸效應和界面效應影響負載型過渡金屬催化劑催化活性和選擇性的基本原理和作用規律，並進行必要的實驗驗證。本項申請的開展將極大豐富多相催化化學和量子化學的研究內容，促進相關學科的發展，並為新型高效過渡金屬催化劑的研究和開發提供思路和必要的理論指導。
結題摘要
如何為特定反應設計最優的催化劑，以提高反應的速率、轉化率和選擇性是催化化學研究的核心問題。本項目從石墨烯表面缺陷與負載過渡金屬納米結構之間的界面相互作用出發，著重討論了界面電子限域作用對於負載催化劑穩定性、電子結構、催化活性和選擇性的影響。我們按照申報書所列研究計畫，重點開展了如下研究工作：（1）系統分析和比較了還原的氧化石墨烯表面上各種缺陷的穩定性，探討了此類材料的可控制備方法、與過渡金屬顆粒的相互作用規律與界面結構的關係、及界面相互作用引發的電子結構改變對過渡金屬顆粒電子結構和反應活性的影響，並將這種影響與具體缺陷結構進行了關聯；（2）以加氫精制、一氧化碳氧化、乙烯環氧化、二氧化碳還原及利用和甲醛氧化脫除為模型反應，分析和討論了石墨烯上缺陷對穩定的過渡金屬結構、調控電子結構提高催化活性和選擇性的多重貢獻，並著重討論了其中的物理圖像和本質；（3）探索了上述作用在其他載體材料（如：六方氮化硼、金屬有機骨架材料等）穩定的過渡金屬納米/亞納米結構的催化性能與界面、配位催化中的套用。這些工作的開展進一步明確了界面電子限域作用對於負載過渡金屬亞納米結構催化活性、選擇性的多重貢獻和作用機制，為新型高效過渡金屬催化劑的研究和開發提供了參考。
