Syd Barrett創作了Pink Floyd的前三支單曲（第三支單曲為“Apples and Oranges”），他同時也是Pink Floyd在1967年推出的專輯《The Piper at the Gates of Dawn》的主要創作者，這張專輯一經推出便飽受爭議。專輯的名字取自《柳林間的風》中的神秘的“潘”這一章。在這張專輯的11首歌曲中，Barrett獨自創作了其中的8首並與其他人一同寫了兩首。
1967年1月到7月，Pink Floyd在Abbey Road的Studio 2斷斷續續地錄製完了《The Piper at the Gates of Dawn》。與此同時The Beatles在Abbey Road的Studio 1錄製了《Sgt. Pepper's Lonely Hearts Club Band》，而The Pretty Things則錄製了S.F. Sorrow。當年8月《The Piper at the Gates of Dawn》發行後在英國大受歡迎，並在英國專輯榜中排在了第6位（這張專輯在美國就沒那么成功）。隨著他們吸引越來越多的歌迷，Barrette身上的壓力惡化了他的精神問題。
有許多描寫Barrett由於精神問題而引起的間斷性奇怪行為的故事——其中的確有一些是真實的。根據Roger Waters的回憶，在Barrett與樂隊的最後一次排練時，他帶來了一首“Have You Got It Yet？”當他第一次將這首歌向樂隊的其他成員彈奏時，這首歌似乎很容易學。但當他們排練這首歌時，Barrett隨意改變安排，樂隊的其他人很快就發現他們根本就不可能學會。Barrett接著任意改這首歌，嘴裡唱著“Have You Got It Yet？”。經過一個小時的努力後，樂隊的其他人意識到他們永遠無法“Get It”，他們只不過是在忍受Barrett那愚蠢的幽默感罷了。
1968年Pink Floyd發行《A Sourceful of Secrets》之後，Barrett再也沒有為樂隊寫過任何歌曲。在《The Piper at the Gates of Dawn》之後他為樂隊寫的歌中，只有一首（“Jugband Blues”）被收錄進了樂隊的第二張專輯，還有一首（“Apples and Oranges” ）並不太成功，而另外兩首（“Sceam Thy Last Scream”和“Vegetable Man”）則從未得到官方發行。據說，Barrett曾在錄音室外站過一段時間，等待著被邀請重新回到樂隊（他做了些表演，然後怒視著Gilmour）。Barrett演奏了“Remember a Day”（在錄製《The Piper at the Gates of Dawn》時錄製的）和“Set the Controls for the Heart of the Sun”（根據1993年《Guitar World》對Gilmour的採訪）的slide guitar部分。他在樂隊第二張專輯裡的主要貢獻，“Jugband Blues”這首歌，經常被Pink Floyd的歌迷認為是Barrett已經承認自己在樂隊時日無多了的標誌（他在Jugband Blues的開頭這樣唱到：“你們在這裡為我考慮真是非常周到，但我不得不讓你們弄清楚，我不在這裡”）。1968年3月，官方宣布Barrett不再是Pink Floyd的成員了。
Barrett的第一張個人專輯《The Madcap Laughs》分為兩個時期錄製，但是都在同一個地點Abbey Road Studios錄製的。1968年5月到6月是一些實驗性的錄製時間（由Peter Jenner製作），而專輯的主要部分是在1969年4月到7月之間錄製的。這張專輯起初由EMI年輕的主管Malcolm Jones製作，到後來則變為由David Gilmour 和 Roger Waters製作。在《The Making of the Madcap Laughs》中，Malcolm Jones指出：“當Dave來找我說Syd想讓他和Roger來製作專輯餘下的部分時，我默許了。”這張專輯的一些曲目是由Soft Machine樂隊的成員配音伴奏的。Barrett也在他好朋友,Soft Machine樂隊的創建者Kevin Ayers的首張LP ，“Joy of a Toy”錄製期間演奏了吉他。但是Barrett在“Religious Experience”這首歌中的演奏直到2003年這張專輯重新發行後，才得以與公眾見面。
儘管Barrett為了錄製他的兩張個人專輯而花費了大量時間在錄音室內，但除此之外，在1968年到1972年期間，他從事的音樂活動屈指可數。1970年2月24日，Barrett出現在了BBC 廣播 John Peel的節目Top Gear中。他演奏的五首歌當中只有一首在那之前發行過，三首重新錄製後將收錄進專輯《Barrett》里。而“Two of a Kind”（這首歌后來出現在2001的合集《The Best of Syd Barrett：Wouldn't You Miss Me?》這一張專輯中）是首臨時性的歌曲，後來歌詞作者被署上了Richard Wright的名字。Barrett在BBC演奏的時候分別由David Gilmour和Jerry Shirley負責演奏貝司與打擊樂器。
《Barrett》
在這期間Gilmour 和Shirley也為Barrett的一次現場演出伴奏。這場表演作為音樂與時尚節（Music and Fashion Festival）的一部分於1970年6月6日在倫敦的Olympia Exhibition Hall上演。他們三人組合表演了4首歌，在台上的時間還不到一個小時，由於音樂混響得太糟糕，演唱的聲音到表演過半時都還很難聽到。在第四首歌快完的時候，Barrett出人意料地，平靜地放下了吉他，然後向台下走去。
1971年2月16日，Barrett最後一次在BBC Radio露面並在錄音室錄製了三首歌。這三首歌都來自Barrett這張專輯，大概也是為了替專輯《Barrett》宣傳。雖然同年12月，在一個與Mick Rock 和Rolling Stone同時進行的採訪中，Barrett詳細地談論了自己，展示了他新的12弦吉他，他還談了在美國與Jimi Hendrix巡演的日子，還表示對在音樂事業上無法找到一個好的合作者感到失望。但這個時期之後，他還是告別了自己這一年多的音樂事業。
1974年8月，Peter Jenner讓Barrett回到 Abbey Road Studios錄製新的專輯。但是，錄製時間只持續了短短的三天，錄下來的歌曲也只是一些伴隨著實驗性，雜亂吉他配音的布魯斯節奏（其中命名的只有“If You Go”和“Don't Be Slow”）。這樣，Barrett就再一次退出了音樂界。他將自己專輯的著作權賣了，搬進了一家倫敦的酒店，當他把所有的錢用完以後，他走回了劍橋，住在他母親的房子裡。後來所有試圖把Barrett帶回音樂界的嘗試都最終無果（包括The Damned試圖讓Barrett出他們的第二張專輯）。在Barrett去世之前，他還一直收到他在Pink Floyd時期創作歌曲的版稅，這些歌曲有些是重新編輯後出版的，有些則是他的現場專輯和單曲。Gilmour說，他（指Gilmour）確保這些錢都到了Barrett的手上。
樂隊重聚
1975年，在Pink Floyd錄製 《Wish You Were Here》時期，Barrett有過一次與樂隊的重聚，後來這次重聚廣為人知。Barrett私下進入了Abbey Road錄音室，觀看Pink Floyd錄製“Shine On You Crazy Diamond”這首歌，而這首歌曲正是為他而寫的。那個時候的Barrett已經發胖，他剃光頭髮，還剃掉了眉毛，而他從前的隊友們一開始並沒有認出他來（在Nick Mason的書《Inside Out》中，有一張Barrett那時的照片，而《A Personal History of Pink Floyd》中的故事似乎就發生在那一天，那張照片旁有個簡單的註解：Syd Barrett，1975年6月5日）。後來，Pink Floyd的成員終於認出他來了，Roger Waters很難過，忍不住掉了眼淚。在Pink Floyd的《The Wall》（1982）電影裡就有對他們那天重聚的影射，由Bob Geldof扮演的Pink由於頂不住生活和名聲帶來的壓力，剃光了他的眉毛（還有體毛）。
1975年的西德·巴勒特
在BBC2001年精選紀錄片《Syd Barrett: Crazy Diamond》（後來作為DVD發行時的名字為《The Pink Floyd and Syd Barrett Story》）的一個採訪中，這個故事有更詳細的敘述。當談到那一次錄音時，Rick Wright說：“我永遠不會忘記那件事情。當時我正要去錄“Shine On”，我進到錄音室內，看到有一個人在錄音室後面坐著，他和我的距離就像現在你和我的距離一樣。我並沒有認出他來，我問，“你們後面那個傢伙是誰？”他們回答說那是Syd，當時我幾乎就要崩潰了，我無法相信這是真的……他剃光了所有的頭髮……還有眉毛，一切……他用手刮著牙齒，跳來跳去，那太糟糕了。呃，我當時，我是說Roger當時哭了，我想我也哭了，我們倆都哭了。那真的很可怕……7年沒聯繫了，然後突然走到你的面前，而我們剛好又在錄那首歌。不知道是巧合，因果報應還是命運，誰知道呢？但那真的太震撼了。”在這部紀錄片裡，Nick Manson說：“當我想起來的時候，我仿佛可以看見他的眼睛，但……那太與眾不同了。”在同一個採訪中，Roger Waters說：“很長一段時間，我都不知道他是怎樣一個人。”
David Gilmour說：“我們沒有一個人認出他來，剃光了頭……變得非常胖。”2006年在歐洲發行的《The Pink Floyd and Syd Barrett Story》DVD“最終版本”中，有導演John Edginton與Barrett前隊友的採訪，這些採訪中有關於Barrette 如何精神崩潰與離隊的更多細節，採訪都是未經編輯過的。這兩張DVD計畫將於2007年9月在美國（Region 1）發行。
EMI也分別於2001年4月6日和2001年9月11日在英國和美國發行了精選集《The Best of Syd Barrett: Wouldn't You Miss Me？》，Barrett的“Bob Dylan Blues”也首次通過官方發行，這首歌取自David Gilmour保留的在1970年早些時候的錄音。David Gilmour現在還保留著那盤錄製《Barrett》時的磁帶，這盤磁帶中有還未發行過的“Living Alone”。
此外，還存在著很多Barrett現場表演和獨奏的bootleg LP, CD等。BBC的錄音“off air”也流傳了很多年，之後一個工程師將一盤Pink Floyd早期的磁帶交給BBC，BBC在紀念John Peel（BBC節目主持人）的網站上播放了這盤磁帶。在這個頌詞中，Peel Session首次完整地傳播開了。這個表演記錄了1967年"Flaming", "Set the Controls for the Heart of the Sun"的現場，和一些在"Reaction in G"中的片段。
Barret的隱退對Roger Waters的創作有著深遠的影響，關於精神問題的主題也滲透到Pink Floyd日後的專輯中，這點在1973年的《Dark Side of the Moon》和1975的《Wish You Were Here》這兩張專輯上尤為明顯。
《Wish You Were Here》是為Barrett而寫的，其中的“Shine On You Crazy Diamond”是一首紀念Barrett的歌曲。其他為紀念Barrett而寫歌的藝術家還有與他同時期的歌手Kevin Ayers，為了紀念Barrett，他寫了“Oh Wot a Dream”這首歌（在Kevin Ayers的早期歌曲“Singing a Song in the Morning”中，Barrett演奏了吉他的部分）。Barrett的歌迷Robyn Hitchcock翻唱了Barrett的許多歌曲，並用“The Man Who Invented Himself”和 “(Feels Like) 1974”這兩首歌曲表達了自己對前輩的尊敬。The Television Personalities1981年的專輯《And Don't the Kids Love It》中有一首“I Know Where Syd Barrett Lives”也是紀念Barrett的歌曲。80年代，當David Gilmour準備開始 About Face 巡演時，The Television Personalities被選為開場演出嘉賓，他們很快就成為了輿論爭論與嘲諷的對象，The Television Personalities的主唱Dan Treacy決定在成千上萬的觀眾面前宣讀Barrett真實的家庭地址。後來Gilmour馬上將他們請出了那次巡演。
Johnny Depp表示對Barrett的傳記電影感興趣。
在Tom Stoppard的劇本 Rock 'n' Roll (2006)的開場中，有一些反映Barrett演奏“Golden Hair”的場面。Barrett的生活與音樂（包括他在劍橋Corn Exchange那場糟糕的演出和他後來隱居的生活）是這劇本中不斷出現的主題。Barrett死的時候，這個劇本正在倫敦上演。
關於Barrett台上台下古怪的行為，有許多被記錄了下來。在《Saucerful of Secrets: The Pink Floyd Odyssey》這本書中，作者Nicholas Schaffner採訪了許多Barrett的朋友，這些朋友都是Barrett在退出Pink Floyd之前認識的。這些朋友中有Peter 和 Susan Wynne-Wilson, 藝術家Duggie Fields (60年代的時候他與Barrett同住一屋), June Bolan 和Storm Thorgerson等。
儘管如此，在《Crazy Diamond: Syd Barrett and the Dawn of Pink Floyd》這本書中，作者Mike Watkinson和Pete Anderson描述了Barrett反覆無常的狀態，這個故事是Storm Thorgerson告訴他們的。Storm Thorgerson回憶說：“那一次Barrett不停用曼陀林琴（形狀和吉他相似）打Lynsey（Barrett當時的女朋友），我不得不把他給拉開。”
David Gilmour在一個與Nick Kent的採訪中說，對於Barrett的問題，Pink Floyd的其他成員曾經求醫於精神病專家R.D. Laing。Laing在聽過一盤Barrett談話的錄音後稱Barrett為無可救藥。
