原子非次序雙電離現象首次被觀測到時， 認為雙電離過程是源於兩個關聯電子的抖動擺脫過程。
基本介紹
- 中文名：非次序雙電離
- 外文名：order doubleionization
發展過程,非次序雙電離的三維經典系綜理論方法,
原子非次序雙電離(NSDI)現象首次被觀測到時，認為雙電離(DI)過程是源於兩個關聯電子的抖動擺脫(shake-off)過程.後來，Corkum和Schafer等提出了三步重碰撞模型理論來解釋原子分子強場過程.隨著對原子分子強場過程研究的進展，套用該理論能有效的解釋原子分子的各種強場過程，如非次序雙電離、閾值上電離(ATI)和高次諧波的產生(HHG).因此，三步重碰撞理論逐漸成為各個研究小組都認可的強場與原子分子相互作用的過程機理，並且作為一個重要的概念工具，來引導強場物理的進一步發展，如極具套用前景的分子鐘.根據三步重碰撞理論，基態的一個電子通過多光子電離或隧道電離進入連續態，部分連續態的電子在雷射場的驅動下返回到母離子附近，可能與母離子再複合或者發生彈性碰撞，也可能發生非彈性碰撞.再複合的結果是導致高次諧波的產生;閾值上單電離的高能量電子是彈性碰撞的結果;非彈性碰撞最終導致非次序雙電離的發生.
目前，原子和分子在強雷射場作用下的非次序雙電離已經成為原子分子物理的一個重要研究方向.離子反衝動量譜和關聯電子末態動量分布顯示強場非次序雙電離過程包含了豐富的物理過程，依據三步重碰撞理論，如果碰撞後第二個電子立即電離，稱為(e，2e)電離，即直接碰撞電離(RCI).若母離子與回復電子碰撞後第二個電子沒有立即電離，而是被激發到激發態，並在雷射場再次達到峰值附近時通過隧道電離被電離，就是所謂的碰撞激發場致電離(RESI).對於氬原子非次序雙電離，在雷射強度較強的情況下，Ar2+離子的縱向動量分布呈現一雙峰結構;如果雷射強度較弱，碰撞激發場致電離占主導，此時，Ar2+離子的縱向動量分布呈現一位於零動量附近的單峰結構.最近，實驗上研究了波長為800nm，強度為0.7×1014W/cm2和0.4×1014W/cm2的雷射驅動下的氬原子非次序雙電離.發現在碰撞閾值下，關聯電子末態縱向動量分布在二、四象限的產率明顯高於一一、三象限的產率，並且在原點出現一個極小值;Ar2+離子縱向動量分布呈一個明顯的單峰結構，峰值在零動量附近.上述實驗結果表明，在碰撞閾值下，氬原子非次序雙電離的物理機理與閾值上的是不同的.
目前，原子和分子在強雷射場作用下的非次序雙電離已經成為原子分子物理的一個重要研究方向.離子反衝動量譜和關聯電子末態動量分布顯示強場非次序雙電離過程包含了豐富的物理過程，依據三步重碰撞理論，如果碰撞後第二個電子立即電離，稱為(e，2e)電離，即直接碰撞電離(RCI).若母離子與回復電子碰撞後第二個電子沒有立即電離，而是被激發到激發態，並在雷射場再次達到峰值附近時通過隧道電離被電離，就是所謂的碰撞激發場致電離(RESI).對於氬原子非次序雙電離，在雷射強度較強的情況下，Ar2+離子的縱向動量分布呈現一雙峰結構;如果雷射強度較弱，碰撞激發場致電離占主導，此時，Ar2+離子的縱向動量分布呈現一位於零動量附近的單峰結構.最近，實驗上研究了波長為800nm，強度為0.7×1014W/cm2和0.4×1014W/cm2的雷射驅動下的氬原子非次序雙電離.發現在碰撞閾值下，關聯電子末態縱向動量分布在二、四象限的產率明顯高於一一、三象限的產率，並且在原點出現一個極小值;Ar2+離子縱向動量分布呈一個明顯的單峰結構，峰值在零動量附近.上述實驗結果表明，在碰撞閾值下，氬原子非次序雙電離的物理機理與閾值上的是不同的.
發展過程
自1983年在實驗上觀測到非次序雙電離(NSDI)現象以來，原子和分子在強雷射場作用下的非次序雙電離逐漸成為原子分子物理的重要研究方向.電子相互作用關聯動量分布顯示強場非次序雙電離過程包含了豐富的物理過程，這引起了許多研究小組的極大興趣，他們在實驗和理論上做了一系列的研究工作.Weber等人利用冷靶反衝離子動量譜儀觀察到了與雷射偏振方向平行的離子動量譜在非零位置呈現一雙峰結構.後來又發現非次序雙電離中兩電子電離到同一方向的可能性最大.文獻指出非次序雙電離有兩種電離機理，分別是直接碰撞電離(RCI)和碰撞激發場致電離(RESI).目前，強場非次序雙電離過程的物理機理可以用Corkum等人提出的準經典重碰撞三步模型來理解:基態的電子通過多光子電離或隧道電離進入連續態，連續態的電子在雷射場的驅動下可能返回到母離子附近，並與母離子發生非彈性碰撞，如果碰撞後第二個電子立即電離，稱為(e，2e)電離，即直接碰撞電離.若母離子與回復電子碰撞後第二個電子沒有立即電離，而是被激發到激發態，並在雷射場再次達到峰值附近時通過隧道電離被電離，就是所謂的碰撞激發場致電離.在雷射強度較弱的情況下，碰撞激發場致電離主導著氬原子非次序雙電離，此時，Ar2+離子的縱向動量分布呈現一位於零動量附近的單峰結構.如果雷射強度較強，(e，2e)碰撞電離占主導，Ar2+離子的縱向動量分布會呈現一雙峰結構.非次序雙電離的理論研究相當廣泛.Watson等人利用一維含時Hartree-Fock方法研究了He原子非次序雙電離，得到了實驗上的He2+離子譜的”膝蓋”結構.Lein等人使用(1+1)維雙電子含時薛丁格方程研究了He原子的雙電離，得到的He2+離子動量譜與實驗結果定性一致.Faria等人利用一種基於非彈性重散射的量子力學S矩陣理論對稀有氣體原子的非次序雙電離做了大量研究，分析了不同的電子-電子相互作用勢和不同的電子-離子相互作用勢對電子不同的電子-電子相互作用勢和不同的電子-離子相互作用勢對電子-電子動量譜的影響.一種基於牛頓運動方程的微正則系綜模型也被廣泛套用於原子非次序雙電離的分析.這種模型在重現非次序雙電離的關聯電子動量譜，研究重碰撞過程的細節等方面都取得了很大的成功.
隨著雷射技術的進一步發展，最近實驗室里已經可以得到單脈衝能量為400μJ，脈寬為3.5fs的雷射脈衝，對於760nm的波長來說，一個光周期的寬度為2.5fs，如此短的脈衝實際上只有幾個光周期.因此，周期量級的雷射脈衝在時間上的變化依賴於其載波包絡相位.具有穩定相位的周期量級雷射脈衝在產生阿秒脈衝和相干軟X射線等套用上具有很大的優勢，還為研究原子或分子在強場雷射場中的一些非線性現象，如高次諧波的產生(HHG)、閾值上電離(ATI)和非次序雙電離等，提供了更為有效的研究手段.
2004年，Liu等人在實驗上研究了強度為3.5×1014W/cm2，波長為760nm，脈寬約等於5fs的周期量級雷射脈衝驅動下的氬原子非次序雙電離，發現沿雷射偏振方向，Ar2+離子的動量分布與載波包絡相位φ有很強的依賴關係.他們用一維經典理論定性解釋了實驗結果，指出在載波包絡相位φ=0.2π時，Ar2+離子的縱向動量分布呈現一個接近等值的雙峰結構.2008年，Liao等人利用數值求解一維含時薛丁格方程也研究了周期量級雷射脈衝驅動下的氬原子非次序雙電離，通過修正二、四象限的雙電離產率，氬原子非次序雙電離與載波包絡相位的依賴關係與實驗結果定性一致.同時，他們指出在載波包絡相位φ=0.4π時，Ar2+離子的縱向動量分布呈現接近等值的雙峰結構.但是，用上述兩種模型得到的模擬結果中，Ar2+離子零點動量分布和動量分布範圍與實驗結果之間存在有較大的偏差。
隨著雷射技術的進一步發展，最近實驗室里已經可以得到單脈衝能量為400μJ，脈寬為3.5fs的雷射脈衝，對於760nm的波長來說，一個光周期的寬度為2.5fs，如此短的脈衝實際上只有幾個光周期.因此，周期量級的雷射脈衝在時間上的變化依賴於其載波包絡相位.具有穩定相位的周期量級雷射脈衝在產生阿秒脈衝和相干軟X射線等套用上具有很大的優勢，還為研究原子或分子在強場雷射場中的一些非線性現象，如高次諧波的產生(HHG)、閾值上電離(ATI)和非次序雙電離等，提供了更為有效的研究手段.
2004年，Liu等人在實驗上研究了強度為3.5×1014W/cm2，波長為760nm，脈寬約等於5fs的周期量級雷射脈衝驅動下的氬原子非次序雙電離，發現沿雷射偏振方向，Ar2+離子的動量分布與載波包絡相位φ有很強的依賴關係.他們用一維經典理論定性解釋了實驗結果，指出在載波包絡相位φ=0.2π時，Ar2+離子的縱向動量分布呈現一個接近等值的雙峰結構.2008年，Liao等人利用數值求解一維含時薛丁格方程也研究了周期量級雷射脈衝驅動下的氬原子非次序雙電離，通過修正二、四象限的雙電離產率，氬原子非次序雙電離與載波包絡相位的依賴關係與實驗結果定性一致.同時，他們指出在載波包絡相位φ=0.4π時，Ar2+離子的縱向動量分布呈現接近等值的雙峰結構.但是，用上述兩種模型得到的模擬結果中，Ar2+離子零點動量分布和動量分布範圍與實驗結果之間存在有較大的偏差。
非次序雙電離的三維經典系綜理論方法
採用的三維經典系綜包含2×105個氬原子.初始的系綜是它的雙電子基態分布.基態是選取一定條件下兩個電子僅在庫侖場中運動足夠長的時間的軌跡.電子對的初始動量是隨機的，任一電子對在三維空間中的運動遵循耦合牛頓運動方程(本文除非作另外規定，均採用原子單位(a.u.))d2ri/dt2=－[ΔVne(ri)+Vee(r1，r2)]－E(t) ，(1)
(1)式中，i取1或2.Vne(ri)和Vee(r1，r2)分別表示核與電子及電子與電子之間的庫侖勢能.E(t)是周期量級雷射脈衝沿偏振方向的電場強度，設電場沿x軸方向偏振.E(t)的表達式為E(t)=E0sin2(πt/N1T)cos[ω(t－N1T/2)+φ]，(2)
其中，T=2π/ω為光周期，φ為載波包絡相位，N1表示光周期個數.Vne(ri)和Vee(r1，r2)採用軟核庫侖勢可分別表示為Vne(ri)=－2/√r2i+a2和Vee(r1，r2)=1/√(r1－r2)2+b2，(3)
上式中，a表示核與電子間的軟核參數，b為電子與電子間的軟核參數.氬原子的第一和第二電離能分別為0.58a.u.和1.01a.u..為避免非物理奇點和自電離，a應大於1.26，我們的計算中a取1.5，b取0.05.
為獲得每一個電子對的初始狀態，先將電子對放置在核的附近，其勢能與動能之和等於氬原子的基態能.然後讓電子對僅在庫侖場中自由運動，並讓其運動足夠長的時間，直至系綜內的所有電子對達到一個穩定的狀態分布，即系綜的位移初始分布滿足高斯空間分布.在系綜處於穩定狀態後加入雷射場，每個電子對都在庫侖場和雷射場中運動，其運動仍然遵循耦合牛頓方程.雷射場結束之後，檢驗每對電子的能量，如果兩個電子的能量均大於0，即－2/√x2i+y2i+z2i+a2+(x·2i+y·2i+·z2i)/2+1/√(x1－x2)2+(y1－y2)2+(z1－z2)2+b2>0，表明發生了雙電離.此時，電子的總能量包括母核與電子間的庫侖勢能、電子動能和電子間的相互作用勢能.另外，在雷射場結束後，我們還統計了雙電離的電離產率，電離產率比一維計算結果低很多.向後分析電子對的運動軌跡發現，三維模擬計算結果與一維模擬計算結果相比，三維模擬幾乎不發生多次重碰撞，而一維計算中多次重碰撞發生的機率很大，從而導致一維模擬計算的雙電離產率過高.因此，用三維繫綜模型模擬準確的呈現了重碰撞機理。
為獲得每一個電子對的初始狀態，先將電子對放置在核的附近，其勢能與動能之和等於氬原子的基態能.然後讓電子對僅在庫侖場中自由運動，並讓其運動足夠長的時間，直至系綜內的所有電子對達到一個穩定的狀態分布，即系綜的位移初始分布滿足高斯空間分布.在系綜處於穩定狀態後加入雷射場，每個電子對都在庫侖場和雷射場中運動，其運動仍然遵循耦合牛頓方程.雷射場結束之後，檢驗每對電子的能量，如果兩個電子的能量均大於0，即－2/√x2i+y2i+z2i+a2+(x·2i+y·2i+·z2i)/2+1/√(x1－x2)2+(y1－y2)2+(z1－z2)2+b2>0，表明發生了雙電離.此時，電子的總能量包括母核與電子間的庫侖勢能、電子動能和電子間的相互作用勢能.另外，在雷射場結束後，我們還統計了雙電離的電離產率，電離產率比一維計算結果低很多.向後分析電子對的運動軌跡發現，三維模擬計算結果與一維模擬計算結果相比，三維模擬幾乎不發生多次重碰撞，而一維計算中多次重碰撞發生的機率很大，從而導致一維模擬計算的雙電離產率過高.因此，用三維繫綜模型模擬準確的呈現了重碰撞機理。
