《複雜體系的激發態性質及動力學過程的理論與模擬》是依託廈門大學，由梁萬珍擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：複雜體系的激發態性質及動力學過程的理論與模擬
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：梁萬珍
- 依託單位：廈門大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
解釋及調製有機分子、生物體系、單分子以及自然的或者人工合成的光合作用體系中的光誘導物理及化學過程近年來變得越來越重要。但理論研究難以跟上實驗的腳步，主要原因是現存的理論模型往往存在計算精度與計算效率難以匹配的問題。項目擬基於含時密度泛函理論(TDDFT)，發展快速有效的、適合於大分子或處於凝聚介質中體系的激發態性質及超快動力學過程描述的理論計算方法。具體擬開展如下工作: 改進TDDFT本身，使其可以較好地描述多重電子激發及電子的靜態相關效應；基於TDDFT，發展解析方法去計算態-態之間非絕熱耦合元、旋-軌耦合元以及躍遷偶極矩對核坐標的導數等等，克服有限差分方法帶來的誤差和計算效率低的問題; 發展基於TDDFT的雜化量子-經典方法去研究處於凝聚介質中（溶液中、半導體或惰性金屬界面上）體系的激發態性質及動力學; 建立高效的計算軟體，並用於研究實際重要的體系。
結題摘要
項目發展和套用快速有效的、適合於複雜體系激發態性質及動力學描述的算法和程式去研究實際重要的體系。項目執行期間在下面幾個方面取得重要進展：（1） 結合含時密度泛函理論（TDDFT）及分子力學（MM），發展了基於TDDFT/MM計算體系電子激發態能量梯度和Hessian的解析算法及程式，使TDDFT能有效地用於研究處於溶液及蛋白質環境中分子激發態性質及動力學過程，算法已經在量子化學軟體包中實現，他人可以使用；（2）發展相關函式方法, 或者結合TDDFT及經典電動力學方法發展了有效的計算複雜分子、分子-半導體/惰性金屬納米的共振Raman和vibronic譜的算法及程式；（3）結合電子結構理論和量子動力學方法探索了發生於有機分子聚集體中的單態裂分過程中涉及的量子干涉及激子相干行為與聚集體的聚集行為的關係，及它們對分裂速率的影響，這對實驗合成和調控裂分效率提供了理論指導；（4）利用建立的理論及程式研究了兩個螢光蛋白質的光物理光化學過程、聚集誘導的螢光增強行為、半導體異相結光解水機理、有機-無機雜化鈣鈦礦半導體材料的構-效關係等等，對一些微觀過程和機理提供了理論解釋。項目開展期間共發表標註論文22篇，培養學生9人（博士畢業5人， 碩士畢業4人），資助參加了大喲15次國際及雙邊學術會議。
