《基於多體微擾理論的激發態動力學模擬方法及其套用》是依託山東大學，由馬玉臣擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：基於多體微擾理論的激發態動力學模擬方法及其套用
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：馬玉臣
- 依託單位：山東大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
基於格林函式的多體微擾理論可以精確計算物質的激發態能量。在以前的工作中，我們解決了利用該方法計算有機分子激發態能量的理論問題，本申請擬進一步研究分子在激發態的動力學行為。在計算激發態作用力的過程中，我們將採用有限差分法計算準粒子波函式的導數，此外還要開發一種新的方法用於計算大體系激發態的性質，根據這些方法我們將編制激發態動力學模擬程式。由於多體微擾理論是一個計算量非常大的方法，我們也將尋找和開發其它新的算法用以提高我們程式的計算效率，為將來程式的推廣打下基礎。內嵌於碳納米管內的染料分子方酸菁和六噻吩的光發射分別遵循卡夏原則和違背卡夏規則。利用我們的程式，我們擬研究這兩種染料分子在真空中和碳納米管內的激發態動力學行為以及激發能量在染料分子-碳納米管複合物中的衰減過程，找到碳納米管控制染料分子發光的機理，為製備具有特定光電性質的染料分子-碳納米管複合材料提供理論指導。
結題摘要
多體格林函式理論是近三十年逐漸興起的一種研究電子激發態的第一性原理方法。利用多體格林函式理論研究複雜化學體系的激發態目前在該方法本身還有很多亟待解決的問題。本課題的一部分內容是在多體格林函式理論框架內發展激發態作用力的計算方法和程式及發展新的計算方法以提高激發態的計算效率。人們採用在碳納米管外壁或者內部吸附上分子的方法以提高碳納米管的發光效率，目前人們對分子調控碳納米管發光的機理仍然存在很多爭論。本課題的另一部分研究內容是嘗試從理論上對調控發光的機理進行解釋。該課題從以下幾方面開展了相關研究，取得了一些成果： （1）多體格林函式理論框架內激發態作用力計算方法和程式的開發。主要是發展了通過有限差分法計算準粒子波函式導數的方式計算激發態作用力的方法，並開發了相應的激發態動力學模擬程式。 （2）大的周期性體系多體格林函式理論激發態計算方法和程式的發展。初步發展了一種可以較快捷地計算介電函式的新方法，從而提高多體格林函式方法的計算效率。 （3）在多體格林函式理論基礎上發展了計算能量傳遞的Förster-Dexter理論，開發了相應的計算程式。從而可以較精確地研究複雜化學體系內的能量傳遞過程。 以上三種方法和程式的發展對研究納米管和分子複合物、光合作用體系、太陽能電池等複雜化學體系的激發態性質、激發態動力學和能量傳遞等性質有重要的科學意義。 （4）碳納米管螢光性質的研究。發現了吸附在碳納米管管壁上的雜質引起的斯托克斯位移以及雜質和缺陷能級對碳納米管螢光光譜的重要影響，探討了暗激子在發光過程中的作用。相關工作發表在Phys. Rev. Lett.111,137401(2013)上。 （5）水溶液中DNA分子電荷轉移激發態的研究。發現了圍繞DNA分子的水分子層產生的偶極電場對DNA分子電子能級和電荷轉移激發態的重大影響，達到了1eV，水溶液對激發態的影響以前被嚴重低估。相關工作發表在Phys. Rev. Lett.112,228301(2014)上。 （6）類胡蘿蔔素、六噻吩、方酸菁、納米金剛石等有機分子和納米材料激發態性質的研究，以及它們與碳納米管、葉綠素等受體材料形成的複雜化學體系的激發態性質與能量傳遞行為的研究。尤其是在對類胡蘿蔔素和葉綠素組成的光合作用體系的研究中，我們發現了一個對兩者之間能量傳遞有重要貢獻的新的暗激子態。
