《光合作用中水氧化與光誘導電子轉移過程的理論研究》是依託廈門大學，由曹澤星擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：光合作用中水氧化與光誘導電子轉移過程的理論研究
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：曹澤星
- 依託單位：廈門大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
項目旨在通過QM/MM計算和QM/MM-based MD模擬，結合光誘導電子轉移動力學理論研究，探索光系統II光催化水氧化的分子機制及其電子轉移耦合質子轉移的性質。重點開展幾類重要色素分子（葉綠素a、去鎂葉綠素a等）在光系統II蛋白質環境中激發態性質和光誘導電子轉移過程的理論研究，錳簇(Mn4O5Ca)不同氧化還原態(Si, i=0-4)幾何結構和電子結構的QM/MM計算表征。探明光誘導色素激發態分子內電子轉移、分子間電子轉移和O-O鍵形成的微觀機理，預測光系統II反應中心蛋白質環境、介質、配體對其光催化活性和光物理與光化學性質的影響，為完全了解光合作用的機理研究和拓展人工光合作用的套用提供理論支持。
結題摘要
項目基於QM和QM/MM計算及MD和CG模擬，構建了光系統II凝聚相計算模型，發展了基於全原子模型快速劃分超粗粒化模型的算法及其對應的力場，為粗粒化多態模型和蛋白質－蛋白質相互作用力場的發展提供了基礎。開展了葉綠素及相關共軛分子激發態性質的計算模擬研究，討論了嘌呤醇、次黃嘌呤、香豆素、甲氧基肉桂酸甲酯等體系的激發態性質及其無輻射過程的機理，探明了溶劑水影響其激發態動力學過程的作用機制，計算結果合理地解釋了相關實驗觀測，為理解生物體系能量轉移和輻射保護機制提供了依據。基於理論計算，設計了幾類高性能光敏分子和光電材料體系，討論了不同結構單元對其光電性質的影響。通過MM MD、RAMD-MD 和 QM/MM MD模擬，系統地研究了磷酸葡萄糖胺脫氨酶(NagB)、羥基腈裂解酶(HbHN & MeHNL)、酵母菌胞嘧啶脫氨酶(yCD)和核苷水解酶等酶催化過程的微觀機制，探明了pH值和殘基質子化狀態、底物輸運和產物釋放、以及關鍵殘基等對酶催化性質的影響，豐富了蛋白質環境中化學反應活性的認識，為全面理解酶催化提供了理論依據。
