《複雜化學體系多尺度動力學方法的發展與套用》是依託中國科學技術大學，由侯中懷擔任項目負責人的重點項目。
基本介紹
- 中文名：複雜化學體系多尺度動力學方法的發展與套用
- 項目類別：重點項目
- 項目負責人：侯中懷
- 依託單位：中國科學技術大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
表面催化、材料生長、乃至生命體系中許多重要的化學過程，往往涉及到從微觀到介觀，甚至巨觀的多個時間和空間尺度,從理論上對這些複雜的動力學過程進行研究和預言，在催化、材料和生命體系中都有重要意義。由於第一性原理方法只能適用於相對較小的時間和空間尺度，而巨觀唯象理論又缺乏對微觀機制的理解，因此對於涉及到多個時間和空間尺度的化學動力學過程，需要發展有效的多尺度理論方法。本項目將以表面催化和材料生長過程為主要對象，結合第一性原理和統計力學原理，為研究複雜化學體系中的多尺度動力學過程發展新的理論方法和程式。本項目的研究，對深入理解表面催化的動力學過程和納米材料的結構-性能關係，開發最佳化和控制材料生長的新機制，推動我國理論化學的發展，都將作出貢獻。
結題摘要
本項目的主要研究成果如下： 1、對金屬表面石墨烯的生長動力學開展了系統的多尺度研究。用第一性原理方法分析了Cu表面C原子的結合過程，發現可以形成C-Cu-C的橋式雜化結構。計算了甲烷等前驅氣體在Cu表面的脫氫反應的能壘，提出Cu表面石墨烯的生長應遵循邊脫氫邊生長的機理。結合熱力學平衡定性分析了C團簇的成核尺寸隨實驗條件的變化，得到了和實驗一致的結果。建立了基於前沿生長的多尺度動力學蒙特卡羅方法，很好地解釋了石墨烯生長速率與C原子濃度5次方成正比的非線性依賴關係，提出了晶格失配幾何結構決定生長指數的機制。 2、理論結合實驗研究了小化學反應體系中的漲落效應。通過合成生物學實驗，發現基因開關體系存在確定性動力學預言以外的第3個動力學穩態。隨機過程模擬以及理論分析與實驗結果的對比表明，該穩態起源於小化學反應體系內稟的分子數離散及漲落特性。 3、套用布朗動力學模擬方法，研究了表面上自驅動柔性鏈的動態自組裝行為，發現單鏈可通過自發對稱性破缺形成內稟旋轉運動，而長程流體力學作用可顯著增大其參數區間。套用和發展介觀統計力學方法，對複雜網路上的相變動力學開展了系統研究，基於局域平均場近似和度相近結點合併的規則，建立了滿足統計力學一致性條件的粗粒化模擬方法，套用前向流採樣方法研究了複雜網路上的成核動力學。 項目實施以來，在國內外學術期刊上發表SCI標註論文61篇。項目組成員在國內外學術會議上作大會或邀請報告22次，畢業博士生9人。
