雖然威利·納爾遜在20世紀70年代中期才開始成名，但是他在60年代就有了一系列為人熟知的合唱作品，他與當時已經成名的藝人Ray Price合作了“夜生活”(Nightlife)、與Patsy Cline合作了“瘋狂”(Crazy)、與Faron Young合作了“你好，沃爾斯”(Hello Walls)，還與Billy Walker合作了“可笑，時間怎么悄然逝去”(Funny how Time Slips Away)等作品。並且，他在Liberty公司出版了熱門歌曲“觸摸我”(Touch Me)；1965年，他又來到RCA公司，推出了兩首同樣出名的作品：“晚會已結束”(The Party's Over)和“再次動情”(Once More with Feeling)，雖然沒有獲得很大的成功，但他的演唱引得了一定的關注，在樂迷中也培養了一批追隨者。
為了實踐和發展他在鄉村音樂主題上獨成一體的風格，他曾先後加入到Monument和Atlantic唱片公司。在monument公司的失敗使他很快轉入到RCA公司。在RCA公司，他出版的單曲也只能產生小範圍的影響，在排行榜的最高位置也只有1969年的作品“帶給我陽光”(Bring Me Sunshine)，為此他不得不離開RCA公司。
《快槍威利》(Shotgun Wiliie, 1973)是納爾遜在Atlantic公司的第1張專輯，從中能看出他在風格上開始轉變，儘管專輯的銷量還沒有起色，但卻贏得了評論界的好評並立即獲得了忠實的追隨者。1973年秋，他翻唱了Bob Wills的作品“堅持一夜(堅持一會兒)”(Stay All Night(Stay a Little Longer))，作品進入了鄉村排行榜的前40名。第2年，他又出版了一張概念專輯《階段和進展》(Phases and Stages)，出現了兩首熱門歌曲“血腥瑪麗的上午”(Bloody Mary Morning)和“火熄滅之後”(After the Fire Is Gone)。
但是納爾遜在商業上的真正突破是他1975年由Atlantic公司轉到Columbia公司之後，在創作上，Columbia給了納爾遜完全的自由，在Columbia公司出版的第1張專輯是《紅髮陌生人》(Red Headed Stranger)，這張專輯中的歌曲編曲十分簡約，只有他的一把吉他和他姐姐的鋼琴，公司對此勉強同意出版。但大家沒有想到的是，專輯中翻唱Roy acuff的作品“在雨中哭泣的藍眼睛”(Blue Eyes Crying in the Rain)卻成了大熱門歌曲，獲得了音樂圈的認可。
隨著《紅髮陌生人》的商業成功以及長時期合作夥伴Waylon在Outlaw Country曲風上的同時成功，這種鄉村音樂已成為納什維爾音樂的新潮流，成了當時的一個熱點。RCA公司也不失時機地把納爾遜、Jennings等人早先在該公司錄製的歌曲彙編成一張《通緝：亡命之徒》(Wanted: The Outlaws)出版。
在隨後的5年間，納爾遜的歌曲連續不斷地出現在鄉村和流行音樂的排行榜上，最成功的要數1978年，這一年，他有兩張截然不同的專輯出現在排行榜上，一張是他與Waylon Jennings合作的首張專輯《Waylon and Wiliie》，其中包括最為成功的單曲“媽媽別讓你的孩子長大後成為牛仔”(Mammas Don't let Your Babies Grow up to Be Cowboys)；另一張是納爾遜演藝生涯中非常規性的流行音樂專輯《星塵》(Stardust)，但卻意想不到地成為他最成功的專輯，在鄉村排行榜上停留了近10年之久，賣掉了400萬張。在《星塵》的成功之後，納爾遜涉足電影界，在1979、1980年先後出演了《電子騎手》和《忍冬玫瑰》兩部電影。
20世紀70年代後期和80年代納爾遜繼續推出走紅專輯，有《我心上的喬治亞》(Georgia on My Mind)，《再次上路》(On the Road Again)，還有或許是80年代最走紅的專輯《永遠在我心上》(Always On My Mind)。在此期間，他有了與更多著名歌手合作的經歷。
威利·納爾遜