簡介
事實上,不難發現在無線電和微波波段都可找到與上述多種非線性光學效應相類似的效應。這正是相干光在某些方面酷似無線電波的結果。但是,由於光波波長比介質的尺寸小得多,因此非線性光學效應又應不同於無線電或微波波段的非線性效應,必須考慮光波在介質中的傳播。由此要使前述的相當一部分非線性光學效應(通常這部分效應與參量作用過程相聯繫)真能出現還必須滿足一些附加條件,例如位相匹配條件。
原理
在原子或分子輻射過程的弛豫時間範圍內,與入射共振光場間的一系列非線性光學效應。包括光學章動、光學自由感應衰減、光子回波等等。一般而言,此類效應只在入射雷射相當強且與原子固有頻率發生共振時才會發生。此類效應的共同特點是,原子或分子在外界入射共振光場作用下,產生的感應振盪電偶極矩在弛豫時間內所保持的位相關係起著關鍵作用。其中不少效應是在將光共振與磁共振進行對比的過程中被預言和證實的。
磁矩M在恆磁場H0中會圍繞後者作拉莫爾進動,進動圓頻率為γH0,其中γ稱為回磁比。如果在垂直於恆磁場的平面內同時有一圓頻率為w的圓偏振交變磁場H1,則在以恆磁場方向為轉軸角速度為ω的旋轉坐標繫上,磁矩M圍繞矢
作拉莫爾進動。進動圓頻率
圓頻率為w 的相干光作用於二能級原子,一方面改變原子在上下兩能級上的布居,同時也會感生出一個圓頻率為w的振盪電偶矩。如果不考慮原子的弛豫過程,則無論是原子在上下兩能級的布居數差,或是感生電偶極矩的振幅,都是隨相干光作用的時間周期地變化的。而且,在光場作用停止前激勵起的振盪電偶極矩和所產生的能級布居數差仍將在光場作用停止後保持下去。這樣一個過程可以用一個虛構的偶矩矢量(稱為贗偶矩矢量)在一個虛構的場(稱為贗場)中的運動來表示。此贗偶矩矢量P的x和y分量px和py表示原子的感生振盪偶矩的x和y分量(設光沿z方向傳播);其z分量則與上下能級的布居數差(ρ11-ρ22)成比例,比例係數β是二能級間的電偶極矩躍遷矩陣元。贗場E的x和y分量定義為作用於原子的真實光波電場的X和Y分量,其z分量Ez定義為-媡ω20/β。ω20是二能級原子的固有頻率。上述過程相當於這樣一種運動:在以z為轉軸、角速度為w的旋轉坐標繫上,贗偶矩矢量P圍繞贗有效場EL作拉莫爾進動,其中(ε為光波電場振幅,╖為單位矢量)。進動圓頻率為。這種用來描述相干光與二能級原子相互作用的方法稱為光學矢量模型。事實上,無論是光感生的能級布居數差或振盪電偶極矩都有回覆到原來狀態的傾向。這分別稱為縱向和橫向弛豫。能級布居數差回復到起始值,感生偶矩的振幅變到零,兩者所需的特徵時間T1和T2分別稱為縱向和橫向弛豫時間。這種弛豫過程在上述光學矢量模型中表示為:贗矢量P的z分量pz有回覆到起始值p悐的傾向,特徵時間為T1,P的x和y分量px和py有回覆到零的傾向,特徵時間為T2。經過上述處理,光共振和磁共振過程就變得極為相似了。正如在磁共振中曾經觀察到一系列瞬態相干效應那樣,在光共振中也預言和觀察到一系列瞬態相干效應。討論這些效應的基礎則是前面描述的光學矢量模型。但是,光共振和磁共振仍然存在重大差別。差別在於在光共振中物質的尺度大大超過光的波長,因而存在著光在被作用物質中的傳播問題。由此光學瞬態相干效應又具有自己的特點。 瞬態相干光學效應內容很豐富。只列舉其主要者如下。
光學章動
當振幅恆定的光波作用於共振媒質(即固有頻率與光波頻率共振的媒質)時,在光場加入的開始階段,光波的振幅會受到調製,調製圓頻率為。隨著光場加入時間的增長,調製將逐步消失。
此現象發生的原因是:當加進與原子共振的光波場(振幅為ε)時,原來與z軸平行的贗矢量P立即圍繞有效場EL進動(圖1)。因為現在w=w0、EL=,而又落在xy平面上,故P圍繞垂直於z軸的某個軸以圓頻率。進動。由於P時而朝上,時而朝下,pz時而取正值,時而取負值,故上下能級的粒子數周期性地發生變化。這個變化反作用於光波場,使原來的光波受到圓頻率為。的振幅調製。當然,這種現象只出現在共振光場加入的開始階段,因為當經歷弛豫時間後,P就趨於一個穩定的取向而不再進動了。同時,光強也要足夠強,使P在弛豫時間之內至少已進動了一周以上,才可能觀察到。
自由感應衰減
設有一共振的光波已經較長時間作用於原子系統。如果突然給原子施加一恆定電場,使原子的固有圓頻率w0發生了Δw的斯塔克移動,則光波振幅出現圓頻率為Δw的衰減振盪。
此現象可作如下解釋:由於共振光場的較長時間作用,P矢量到達一個新的穩定取向。當原子的固有圓頻率發生Δw的斯塔克移動後,光波的頻率便遠離原子現有的固有頻率。同時,在以恆定角速度為w 的旋轉坐標繫上,矢量P開始圍繞z軸以Δw的圓頻率進動。這也意味著在固定坐標繫上 P開始圍繞z軸以w+Δw的圓頻率進動,從而感生偶矩的x和y分量以圓頻率w+Δw振盪,並發出圓頻率為w+Δw的輻射。由於橫向弛豫過程,此輻射以弛豫時間T2逐漸衰減。又由於新產生的這個輻射波與原來的光波發生拍頻,結果出現圓頻率為Δw的衰減振盪。
光子回波
設開始時作用於二能級原子系統一個共振的光脈衝,且滿
的條件,在
τ時間以後又作用另一個共振光脈衝,且滿
(稱為π脈衝)的條件,則再過
τ時間後原子系統會自動發射一個光脈衝,稱為回波脈衝,如圖2底部所示。
在光學矢量模型的基礎上此現象容易得到滿意的解釋。在頭一個共振光脈衝作用下,矢量P就如圖1那樣在垂直於光波電場的平面上進動。由於是π/2脈衝,可證明該脈衝作用後正好使 P轉動了90°而落在xy平面上。此後,由於沒有光場作用,P就在xy平面上圍繞z軸以原子的固有圓頻率進動。由於存在非均勻增寬,各個原子的P矢量的進動頻率稍有不同,從而使有些原子的P矢量超前,有些落後,相互逐漸散開,並使P的巨觀平均值變小。圖2頂部第二個圖表示在經過時間τ後P 矢量散開的情況。這時刻,由於作用於原子上的是一個共振的π脈衝,於是每個原子的矢量P又都圍轉動了180°是在xy平面上),
從而使原來
P 矢量超前的原子變成落後,原來落後的變成超前。如圖2頂部第三個圖所示。此後,在沒有光場的作用下
P又都再次圍繞 z軸以原子的固有頻率進動。這時,由於非均勻增寬,所見的不再是
P矢量的逐漸散開,而是它們的集中。在又經歷時間
τ 之後,它們完全集中在一起而得到一個最大的巨觀平均振盪電偶極矩,並自動發射一個光脈衝。此即光子回波。無疑,這全部過程經歷的時間應小於原子弛豫時間
T2和
T1,否則是不會有回波效應的。
瞬態相干光學效應
自感生透明
設有一個共振的2
nπ 脈衝,也就
n為任意整數的脈衝通過媒質。由於這樣的脈衝作用於原子,只會使原子的矢量
P進動了
n周后又回復到原來的狀態。因此,媒質對光波沒有任何吸收,就像是透明的一樣。這種現象稱自感生透明。事實上,對2π光脈衝,脈衝的前沿部分發生原子對光的吸收,而在後沿部分原子又把吸收的能量交回給光波。對
n>1的2
nπ脈衝,也存在類似的能量經過吸收又被交回的過程。因而,這種效應必然伴隨著光脈衝的整形以至分裂為多個脈衝。無疑,只有當光脈衝寬度不大於原子弛豫時間時才會發生自感生透明。
超螢光
設有N個二能級原子,它們都處在布居數反轉狀態。理論和實驗都已證明,通過它們與輻射場的相互作用可以使這些原來不相干的原子關聯起來,從而形成一個電偶矩而發出很強的相干輻射。其輻射強度與N2成正比,而不像自發輻射那樣與N成正比。此現象稱超螢光。
近年來也已發現和研究了一系列三能級原子的瞬態相干光學效應及在光混頻中的瞬態相干效應。
瞬態相干光學效應目前主要套用在固體和氣體介質中共振
譜線增寬性質的研究和激發態弛豫參量的測量。