《環境友好的銅基NH3-SCR催化劑的製備及其催化脫硝機理研究》是依託清華大學，由翁端擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：環境友好的銅基NH3-SCR催化劑的製備及其催化脫硝機理研究
- 依託單位：清華大學
- 項目負責人：翁端
- 項目類別：面上項目
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
機動車尾氣和火電廠等固定源煙道氣的氮氧化物排放是我國氮氧化物減排的關鍵領域，項目針對這些脫硝領域套用最為廣泛的V2O5-WO3-TiO2脫硝材料釩組分有毒，而Fe3+交換沸石材料低溫脫硝性能差、水熱穩定性低和容易碳烴中毒的問題，開發符合柴油車尾氣脫硝要求的高水熱穩定性Cu/SAPO-34脫硝催化材料以及套用於固定源低溫脫硝環境的複合氧化物負載銅基SCR催化材料，通過針對催化材料結構、redox性能、吸附性能和脫硝性能的表征，著重研究高性能銅基脫硝催化材料的製備方法及其老化機理，研究銅組分在不同載體上的分散機制，確定不同銅物種在不同溫度NH3-SCR反應中的作用，探討銅基SCR催化材料表面酸度的調節機制，理解銅組分與載體強相互作用對催化材料脫硝性能和抗老化性能的影響機理。
結題摘要
銅基SCR催化劑具有良好的低溫脫硝性能和寬的溫度視窗，在固定源和機動車尾氣脫硝中具有廣闊的套用前景。項目針對高性能銅基分子篩催化劑的製備、性能表征、結構與性能的構效關係、水熱穩定性以及抗中毒性能進行研究。 通過氟離子輔助合成SAPO-34分子篩，氟矽比為0.1時氟離子促使分子篩骨架中的矽原子更好的分散，減少分子篩中的“矽島”，因而增加了材料的酸性位數量，且減少了分子篩的結構缺陷，有利於製備尺寸比較均一且比表面積與孔體積較大的分子篩顆粒。相比於載體未採用氟離子輔助合成的Cu/SAPO-34催化材料，以氟離子輔助水熱合成的SAPO-34分子篩為載體的Cu/SAPO-34催化材料氧化還原性能更好，孤立態Cu2+物種和酸性位數量更多，因而其SCR活性更好。 採用浸漬法和離子交換法製備了不同Cu含量的Cu/SAPO-34催化材料，並對其進行水熱老化處理。通過TEM、XRD和UV-vis等結構表征，發現水熱老化後，樣品中產生了更多的孤立態Cu2+。表面CuO團簇通過促進NO到NO2的氧化，進而改善了快速SCR主導的低溫活性，但在高溫區間卻由於促進NH3氧化而抑制了SCR活性。因此，水熱老化過程中表面CuO團簇的遷移使得該催化材料SCR反應的溫度視窗向高溫方向偏移。 研究了銅基SCR催化劑的鹼中毒和硫中毒機理：Cu/SAPO-34催化材料具有豐富的酸性位和小的孔道結構，展現了優良的抗中毒性能。硫中毒導致催化劑的低溫活性下降，小部分孤立態Cu2+回遷至分子篩表面形成高分散態CuSO4，而表面CuO團簇則完全轉變為CuSO4晶粒。離子交換法製備的催化劑展現相對較好的低溫活性和抗硫中毒能力，含硫環境中仍然可以在催化劑孔道內保持較多剩餘的孤立態Cu2+；NH3氣氛下550oC處理硫中毒Cu/SAPO-34，可有效脫除催化劑表面沉積的硫物種，並使再生樣的SCR活性恢復到未中毒樣的70%水平。Cu/SAPO-34催化材料的抗鉀中毒能力較強，低含量鉀中毒（0.5%）對其催化活性影響較小。而高含量鉀（≥1.5%）會造成Cu/SAPO-34催化材料中的活性物種Cu2+轉變為非活性的團聚態CuOx，導致催化材料失活。
