《新型改性氧化鈰催化劑低溫脫硝協同脫汞機理研究》是依託中國人民大學，由常化振擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：新型改性氧化鈰催化劑低溫脫硝協同脫汞機理研究
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：常化振
- 依託單位：中國人民大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
燃煤工業鍋爐是我國主要的NOx排放源之一，急需對其進行NOx排放控制。目前，套用最廣泛的NOx控制技術是NH3-SCR技術。然而，傳統的SCR催化劑操作溫度在300℃以上，對工業鍋爐煙氣（一般溫度低於250℃）難以適用。開發適合我國工業鍋爐煙氣排放特徵的低溫脫硝催化劑成為亟待解決的問題。SO2和水蒸汽中毒是低溫脫硝面臨的最大障礙，至今難以有效解決。本項目提出通過循環再生實現低溫脫硝協同脫汞的思路，開發新型改性氧化鈰催化劑實現高效低溫脫硝，添加鍺等助劑降低其再生溫度，通過調控催化氧化位分布實現協同脫汞。 本研究擬在已有工作基礎上，摻雜鉬鎢等助劑對氧化鈰進行複合改性，最佳化製備工藝以獲得低溫活性好的催化劑。在硫酸鹽穩定性和脫硝效率耦合模型建立的基礎上，添加鍺等降低催化劑再生溫度，探索低溫脫硝協同脫汞反應機理。本研究不僅為低溫脫硝協同脫汞提供理論基礎，而且對於我國豐富的稀土金屬資源綜合利用具有重要意義。
結題摘要
氮氧化物（NOx）控制和汞淨化是燃煤工業鍋爐面臨的重要課題。近年來，寬溫度視窗下高效脫硝協同脫汞引起了研究者的廣泛關注。本課題針對燃煤工業鍋爐煙氣中的NOx和汞排放問題，以新型鈰基催化劑為基礎，開展新型改性氧化鈰催化劑低溫脫硝協同脫汞機理研究，完成的研究工作主要分為四個方面：（1）新型氧化鈰催化劑設計與製備；（2）鈰基催化劑磷中毒機制與抗中毒性能改進；（3）催化劑HCl和SO2中毒及酸性氣體中毒機制探討；（4）酸、鹼位上協同脫硝脫汞反應機理研究。 首先，以硫酸鈰為前驅體通過水熱法製備的CeO2-SH催化劑在230-450℃表現出優異的SCR活性和很高的氮氣選擇性。此外，該催化劑的抗鹼金屬（比如鈉、鉀等）中毒性能也有所提高。進一步開發的鈰鉬複合氧化物催化劑比VMo/Ti催化劑在氮氣選擇性和磷耐受性方面表現出更好的效果。同時，鈰鉬催化劑表現出了對H2O和SO2良好的耐受性，表明鈰鉬複合氧化物催化劑是一種工業煙氣脫硝所使用的釩基催化劑的理想替代物，尤其是對磷含量高的煙氣。 在深入研究HCl和SO2中毒基礎上，我們提出了酸/鹼耦合與氧化還原性能關聯的酸中毒機制。根據該機制，催化劑有兩個重要的相關連的性能—酸-鹼性和氧化還原性。酸性有利於NH3在SCR反應中的吸附。催化劑的M-O 或 M-OH活性位的酸-鹼性質和氧化還原性能是相互關聯的。鹼性位的分布和強度是影響中低溫HCl和 SO2中毒的關鍵因素。HCl等易和強鹼性O2-離子相互作用，導致催化劑氧化還原循環的破壞和酸鹼中心-OH基團的生成。前者導致了低溫SCR活性的降低。同時，在中毒後NH3的過氧化和N2O的生成被抑制。該創新性機理的提出有助於對SCR催化劑中毒機制的理解。 最後，通過研究催化劑同時去除NOx和Hg0的性能，揭示了SCR催化劑表面酸鹼性與協同脫除NOx和Hg0催化劑的活性和穩定性的內在聯繫。另一方面，通過研究NH3對Hg0氧化的抑制作用發現Hg0和NH3在表面酸性位存在競爭吸附關係。研究結果指出，利用SCR催化劑協同Hg0氧化過程中，表面的酸性位和鹼性位調控是防止催化劑酸性氣體中毒和高效協同除Hg0的關鍵。
