《核殼結構型Cu-SSZ-13脫硝催化劑的製備及其抗SO2中毒性能研究》是依託太原理工大學，由李曉良擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：核殼結構型Cu-SSZ-13脫硝催化劑的製備及其抗SO2中毒性能研究
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：李曉良
- 依託單位：太原理工大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
氮氧化物(NOx)是汽車尾氣中主要的污染物之一，以氨氣為還原劑的選擇性催化還原技術是脫除移動源中NOx的最有效的方法。本項目針對Cu-SSZ-13催化劑存在抗SO2中毒性能差的缺陷，擬採用金屬摻雜和表面包覆相結合的手段對其進行綜合改性。一方面利用離子交換或浸漬的方法分別進行Ce、Fe、Sn的摻雜，實現對其表面性質的調控；另一方面利用改進的Stöber法或水熱法分別在其表面包覆SiO2、TiO2、SBA-15或Silicalite-1，實現對其幾何限域效應的調控；最終使製備的核殼結構型催化劑在保持較高反應活性的同時具有較強的抗SO2中毒性能。通過對核殼結構型Cu-SSZ-13催化劑NH3-SCR活性的系統考察，結合結構表征和原位分析，建立催化劑結構和活性間的構效關係，揭示核殼結構參數與耐硫性能之間的一般規律，並闡明催化脫硝反應機理及抗SO2中毒的作用機制，從而為製備強耐硫脫硝催化劑提供參考。
結題摘要
NH3-SCR技術是將機動車尾氣中的NOx轉化脫除的最有效技術，高效穩定的環境友好型脫硝催化劑是該技術的核心。具有CHA拓撲結構的Cu-SSZ-13微孔分子篩催化劑在NH3-SCR反應中展示了優異的反應性能，但是抗硫中毒性能差的缺陷阻礙了其進一步獲得推廣套用。本項目首先採用“一鍋法”製備了Cu-SSZ-13研究了其催化反應性能和結構，同時採用In-situ DRIFTS手段對所製備的Cu-SSZ-13在NH3-SCR反應中的機理進行研究，結果表明吸附在表面上的雙齒硝酸鹽和Brønsted酸性位上的質子化的NH4+是反應活性物種。其次，對Cu-SSZ-13進行金屬改性，離子交換法顯示出比浸漬法更優異的催化性能，同時Ce改性與Fe、Sn改性相比具有更優異的反應活性。隨後利用改進的Stöber法分別在Cu-SSZ-13表面分別包覆TiO2和SiO2，結果顯示經TiO2改性後催化劑的抗硫中毒性能沒有明顯提升；SiO2改性的樣品其抗硫中毒性能有一定的提升，但是其耐水熱穩定性能受到明顯地抑制，這與其發生脫矽現象有關。在進一步研究中，對Cu-SSZ-13進行改性的材料更改為CeO2, Fe2O3和ZrO2。採用自組裝的方法對Cu-SSZ-13進行改性，由於限域結構和改性組分與Cu2+之間的相互作用，所製備的Cu-SSZ-13@CeO2催化劑在低溫範圍內顯示出比Cu-SSZ-13更優異的催化活性和抗SO2中毒性能。此外，採用乙醯丙酮鐵和乙醯丙酮鋯作為Fe和Zr的前驅體，利用自組裝的手段對Cu-SSZ-13進行限域包覆，催化劑的抗硫中毒性能獲得明顯地提升，但是限域型Cu-SSZ-13催化劑仍然面臨著在NH3-SCR反應中SO2中毒的問題，這與其活性組分Cu2+發生硫酸化密切相關。以Cu-SSZ-13@CeO2為代表，考察了SO2在其表面的作用方式，結果顯示SO2可以在其表面形成雙齒硫酸鹽、S=O振動峰及與表面羥基作用形成水。基於CeO2優異的儲放氧性能，利用水熱法分別製備了不同形貌的CeO2納米棒、立方體和多面體作為載體，並利用浸漬法製備了WO3/CeO2催化劑，考察載體形貌對NH3-SCR反應性能的影響，結果表明WO3/CeO2納米棒具有優異的催化性能和抗SO2中毒能力。同時發掘了CeO2負載AuPd在苯甲醇氧化為苯甲醛方面的套用,其中AuPd/CeO2 納米棒具有最佳的反應性能。
