《密度泛函和神經網路組合高效熱化學方法》是依託復旦大學，由吳劍鳴擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：密度泛函和神經網路組合高效熱化學方法
- 依託單位：復旦大學
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：吳劍鳴
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
密度泛函理論（DFT）已成為目前基於第一性原理處理複雜體系電子結構的最為有力的工具。但近年來不斷有證據表明，以B3LYP為代表的DFT方法，存在著一些嚴重的缺陷，使得其套用於複雜體系的能力不斷受到質疑。本項目擬以B3LYP 等DFT方法的計算結果為基礎，系統地探討分子組成與分子內不同結構和各種泛函預測誤差之間的關係，結合人工神經網路與全局最佳化算法，構造合理的高效的計算模型，精確預測包括過渡金屬化合物在內的標準生成焓、鍵能等熱化學性質。提高DFT 套用於複雜體系的可靠性，並為新泛函的探索提供有價值的線索。
結題摘要
密度泛函理論(DFT)已成為目前基於第一性原理處理複雜體系電子結構的最為有力的工具。但近年來不斷有證據表明，以B3LYP為代表的DFT方法，存在著一些嚴重的缺陷，使得其套用於複雜體系的能力不斷受到質疑。本項目以B3LYP 等DFT方法的計算結果為基礎，系統地探討分子組成與分子內不同結構和各種泛函預測誤差之間的關係，結合人工神經網路等機器學習算法，構造了多個合理的高效的計算模型，精確預測標準生成焓、鍵能等熱化學性質，提高了DFT 套用於複雜體系的可靠性。例如，在原有的X1s框架中，引入原子核排斥勢的描述子，構造X1sn方法，改善了異構化能的計算精度；從考慮傳統的化學鍵環境入手，針對性引入鍵環境描述子，構造X1se方法，極大改善相似鍵環境化合物的異構化能與鍵能的預測精度；特別地，我們結合圖論的方法，基於分子的三維結構信息設計了5個3D描述子，構造了X3D方法，僅使用 45個具有代表性的分子的生成焓數據作為訓練集，即可精確預測數千個包括烷烴（包括非環與含環）、烯烴（包括非環與含環）、炔或聯烯烴、芳環化合物以及自由基等各種碳氫化合物的生成焓以及異構化焓，計算精度接近G4的水平。
