《大氣中關鍵含碳組分來源及轉化的量化研究》是依託北京大學,由邵敏擔任負責人的重點項目。
基本介紹
- 中文名:大氣中關鍵含碳組分來源及轉化的量化研究
- 項目負責人:邵敏
- 項目類別:重點項目
- 依託單位:北京大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
含碳組分對大氣複合污染的形成及氣候變化具有重要作用,然而含碳組分的排放、大氣轉化及其環境效應尚難以準確定量。擬針對關鍵含碳組分影響消光和輻射效應的大氣化學機理:(1)在完善典型逸散性的排放特徵基礎上,建立氣態、半揮發態和顆粒態含碳組分集成的源排放清單,並通過外場觀測進行驗證;(2)以含碳組分轉化的中間態物種為核心,建立中間態物種的測量方法,研究中間態物種生成、去除速率與其大氣濃度之間的定量關係;(3)以中間態物種為示蹤,探索定量分析大氣中有機物化學轉化過程的參數化方法,完善我國大氣污染條件下的有機物化學轉化機制;(4)將觀測和數值模擬相結合,評估大氣顆粒有機物的變化對其光學、成雲作用以及氣候輻射效應的影響。. 項目從含碳組分集成研究的角度,開展典型城市群關鍵含碳組分源排放-中間態物種-含碳組分化學轉化-氣候輻射效應的系統研究,將提升含碳組分排放對環境影響的大氣化學機制研究的量化水平。
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結題摘要
大氣含碳組分及轉化對區域大氣污染和全球氣候變化都具有重要作用。目前對含碳組分的來源及化學轉化機制認識不足,是導致大氣污染成因和氣候變化領域的研究仍存在很大不確定性的關鍵因素,也是我國城市群大氣污染聯防聯控工作亟待突破的基礎科學問題。圍繞這一關鍵科學問題,本項目在含碳組分的排放規律和主控因子,揮發性有機物(VOCs)活性缺失及其對大氣氧化性影響、量化中間態組分轉化過程,顆粒物有機物相變及光學效應等方面取得基礎研究成果。 在VOCs源排放與驗證方面,完善重點排放源VOCs排放因子和排放特徵,獲得包含OVOCs在內的我國VOCs源成分譜資料庫。在大氣傳輸和化學反應基礎上,建立光化學齡參數化方法和盒子模型反演法,基於外場觀測計算VOCs排放量。在北京、山東和珠三角地區,各組分的排放量與清單基本相符,該方法能動態反映VOCs特別是活性組分的排放量及空間變化,為制定區域污染防控措施提供依據。 在VOCs活性缺失及大氣化學作用方面,開展VOCs總反應性的外場閉合實驗,發現北京和珠三角VOCs實測總活性與根據VOCs成分測量計算的活性加和之間存在著顯著差別,即活性缺失,研究發現一次排放以及二次轉化過程中未識別的高活性組分是造成活性缺失的原因。開展OVOCs等中間產物測量與模擬,採用光化學齡參數化方法,估算了VOCs消耗對二次有機氣溶膠(SOA)生成的貢獻,發現生物質燃燒氣團中SOA生成速率比其他氣團高28%,這一結果提升了生物質燃燒源對空氣品質變化的科學認識。 在氣態有機物非均相攝取和有機氣溶膠相態轉化方面,利用流動管模擬實驗考察甲醛在土壤表面的攝入動力學過程,實驗結果顯示,甲醛可被土壤反應性攝取,同時受濕度的影響。通過實驗手段獲得納米液滴的活度及其表面張力等熱力學參數,發現顆粒物粒徑直接影響其相變溫度和濃度,新生成的SOA在室溫條件以液態存在,長大之後會以固態狀態存在。該結果能夠很好地解釋實際大氣中SOA觀測結果。