《多相催化過程中甲烷C-H鍵活化機理的理論研究》是依託南開大學，由王貴昌擔任項目負責人的重大研究計畫。
基本介紹
- 中文名：多相催化過程中甲烷C-H鍵活化機理的理論研究
- 項目類別：重大研究計畫
- 項目負責人：王貴昌
- 依託單位：南開大學
中文摘要,結題摘要,
中文摘要
甲烷選擇性活化生成乙烯、甲醇、乙醇以及苯是催化領域一個具有挑戰的研究課題。如何防止催化劑表面積碳以及過度氧化生成CO2是其中需要解決的兩個關鍵問題。本申請項目擬採用基於第一性原理的密度泛函方法和周期性邊界條件的平板模型，研究幾種典型甲烷催化劑如Ni、Pd、Pt、Rh等的不同晶面以及不同助劑原子（鹼金屬原子，鹵素原子，過渡金屬原子等）的改性對甲烷選擇性氧化的影響，揭示助劑原子的作用機制以及如何抑制催化劑表面積碳的原因；同時探討無氧條件下Mo/ZSM-5催化甲烷生成乙烯及苯的反應過程，闡明其與有氧活化的本質區別。通過這些理論計算研究有望對甲烷選擇性活化的本質有更加深入的了解，並為高效甲烷活化催化劑的分子設計提供理論指導。
結題摘要
經由甲烷制合成氣或直接生成乙烯、甲醇或苯是催化領域一個具有挑戰的研究課題，如何 防止催化劑表面積碳以及過度氧化生成CO2是其中需要解決的兩個關鍵問題。我們採用第一性原理的密度泛函方法以及具有周期性邊界條件的平板模型，研究了過渡金屬催化的甲烷活化反應機理，發現增強金屬-載體之間的相互作用強弱，減小催化劑的顆粒大小（特別是單原子催化劑），鹼金屬助劑如K的添加等均有利於提高催化劑的抗積碳能力，從而提高形成合成氣的選擇性。同時我們還探討了無氧條件下Mo/ZSM-5催化甲烷生成乙烯及苯的反應過程，闡明了其反應機理，積碳機理，獲得了催化活性位的相關信息。通過這些理論計算研究有望對甲烷選擇性活化的本質有更加深入的了解，並為高效甲烷活化催化劑的分子設計提供理論指導。
