基本介紹
定義,裂變產物,主要元素,鈾元素,鈽元素,衰變熱,儲存,濕式儲存,乾式儲存,運輸,後處理,最終處置,
定義
核燃料在反應堆中使用時，由於易裂變核素的消耗、裂變產物及重核素的生成，引起燃料反應性的變化，最終使反應堆不再能維持臨界，因此核燃料使用到一定程度必須更換。經反應堆輻射後卸下的燃料也稱為乏燃料或輻照過的燃料。由於乏核燃料中包含有大量的放射性元素，因此具有很強的放射性，因此必須妥善處理。乏燃料的處理主要包括：儲存、運輸、後處理、深地質處置等過程。圖P1為核燃料循環圖，給出了核燃料從鈾礦開採到乏燃料最終處理所需經歷的所有過程。
核燃料循環圖
核燃料循環圖右圖包括了乏燃料的貯存、後處理和最終處置等過程，圖中的百分數表示U-235的含量。
裂變產物
乏燃料中占其質量3%的物質是鈾-235和鈽-239 的裂變產物及它們的衰變鏈的間接產物。儘管這些物質被認為是放射性廢物，但是由於他們可能有多種工業上和材料上的用途，仍然可能需要將它們進一步分離出來。鈾和鈽的裂變產物包含了周期表中從鋅到鑭系元素的所有元素，這些元素按照質子數的分布會出現兩個峰：第一個峰是第二次轉換所產生的鋯、釕、鉬、鎝、釕、銠、鈀、銀，而另一個峰是周期表中的碘、氙、銫、鋇、鑭、鈰、釹。許多裂變產物都不具有放射性，或者是壽命很短的放射性同位素，但是仍然有相當數量的產物是中期到長期的放射性同位素，如鍶-90、銫-137、鎝-99和碘-129。一些國家對裂變廢物中的稀有同位素的分離方法進行了研究，比如通過分離裂變產生的貴重金屬如銀和鉑族金屬釕，銠，鈀，可以或多或少的補償再處理的成本，然而目前這些方法都沒有得到商業化。
裂變產物可以改變二氧化鈾的熱傳導性能。鑭系元素氧化物會降低燃料的熱傳導性。
主要元素
鈾元素
乏核燃料中的96%的質量是剩餘的未反應的鈾，大多數是鈾-238，一小部分是鈾-235。通常情況下，鈾-235的質量分數小於0.83%，鈾-236的質量分數大約是0.4%。
鈾-236是一種很棘手的長壽命放射性廢物。
再處理鈾包含有鈾-236，這種同位素在自然界中不存在，它可以用作乏核燃料的標誌特徵。
如果將釷燃料用於反應堆中，產生的乏核燃料將會包含鈾的同位素鈾-233，其半衰期為159,200年。它將會對乏核燃料因衰變而產生的長期放射性產生影響。和混合氧化物核燃料相比，由於存在有未衰變完全的鈾-233，一百萬年之內的釷乏燃料的放射性將會比較高。
鈽元素
乏核燃料中大約1%的質量是鈽-239和鈽-240，這些鈽由鈾-238俘獲中子後經β衰變而產生，它們既是一種有用的副產品，也是危險的、難以處理的廢料。為了防止核擴散，需要禁止那些尚未擁有核武器的國家使用這些鈽製造核武器。如果核反應堆工作正常的話，這些鈽是反應堆級，沒有達到武器級。它所包含的鈽-240較多，只有不到80%的鈽為鈽-239，使得這些鈽並不適用於製作核武器。然而，用這些反應堆級的鈽製作核武器也並非不可能。如果接受輻射的時間比較短，那么就會生產出武器級的鈽，鈽-239的比例高於80%，最高可達93%。
衰變熱
當核反應堆關閉的時候，鏈式核反應也隨之停止，然而由於衰變產物的β衰變，乏燃料仍然會放出大量的熱量。因此，在核反應堆關閉的時刻，衰變放出的熱功率大約是核反應堆穩定工作時功率的7%。在反應堆關閉1小時以後，衰變熱功率約為穩定工作時的功率的1.5%；一天以後變為0.4%；一周后變為0.2%。衰變熱功率隨著時間會繼續慢慢的減小。
從核反應堆中移除的乏核燃料通常會儲存在裝滿水的乏核燃料池中，需要保存一年甚至更長的時間以使其冷卻，同時對其放射性提供禁止。實際中使用的乏核燃料池設計通常不依賴被動的冷卻，而是需要使用熱交換器，讓水在其中循環流動，從而將衰變產生的熱量帶走。
冷卻到一定程度的乏核燃料會從乏核燃料池中移出，放入特製的乾式貯存桶或濕式中間貯存設備之中長期儲存，以騰出乏核燃料池的空間，並作為最終處置前的替代方案。
儲存
乏燃料的比活度很高。還釋放大量的衰變熱。必須儲存一段時間待放射性和餘熱降到一定程度後再進行操作及處理。按儲存方式乏燃料儲存又有濕式儲存（水池儲存）和乾式儲存之分
濕式儲存
濕式儲存就是採用水池儲存，核電站中反應堆卸下乏燃料暫時儲存在乏燃料水池中，因此每座核電站都會有自己的乏燃料水池。乏燃料池中一般裝有一定濃度的含硼水，防止鏈式反應。水池中裝有冷卻系統，用以帶出乏燃料的衰變熱。
儲存水池有兩種結構：
（1）在構築物內建造內襯不鏽鋼的混凝土結構儲存水池。水池內分剖成若干小水池，每個小水池均裝有儲存格架，水池之間有水閘門隔開。儲存水池設有冷卻、通風，劑量監測、泄漏監測，補水及裝卸料系統和檢查及修復等裝置。這種水池與後處理廠的相似，是核電廠內最常見的水池形式。
不鏽鋼的混凝土結構的乏燃料儲存水池
不鏽鋼的混凝土結構的乏燃料儲存水池（2）利用地下岩洞建造的儲存水池。瑞典的CLAB裝置即屬此類，該裝置由乏燃料接收、儲存及輔助廠房三部分組成。唯儲存水池建在岩洞中。岩洞長120m，寬21m，高27m，由整塊岩石分割的四個水池組成。岩洞有防止外部衝擊的良好性能，在內部意外事故下也可隔離環境，從而使環境免受污染。
乾式儲存
世界各國已建成的乾式儲存設施主要有空氣冷卻儲存室、乾式混凝土容器、乾井及金屬容器四種。
（1）空氣冷卻儲存室
將乏燃料儲存在重混凝土禁止的空氣冷卻儲存室，空氣通過自然對流將乏燃料的衰變熱帶走。由煙囪排出。儲存室內分隔成若干圓柱形孔道。帶有外包裝容器的乏燃料組件垂直存放在孔道內。乏燃料組件的間距應保證不發生核臨界。儲存室可設定在地面，也可在地下。儲存庫設有氣體監測系統以監測放射性和包裝容器的泄漏。
（2）乾式混凝土容器
由圓柱形鋼筋混凝土本體及頂蓋構成。空氣從其底部進入。由頂部排出。帶走乏燃料釋放的餘熱。裝有乏燃料組件的容器可儲存在普通的地面建築物內。儲存廠房應設有裝料設備間、轉運通道、容器裝車間及控制室等，所有工作間均採用鋼筋混凝土結構。
（3）乾井
由混凝土構成，內放置碳鋼製井筒。井口有混凝土塞子。裝有乏燃料組件的格架儲存在乾井中。乾井儲存庫一般由接收、轉運及儲存三部分組成。帶有外包裝的乏燃料組件在接收設施內放人格架。在轉運設施中進入禁止運輸容器，最後用門式吊車運到乾井儲存。儲存區內也設有連續的放射性氣溶膠監測器。
（4）金屬容器
由內襯不鏽鋼套的球墨鑄鐵或鍛鋼製成。壁外有散熱片。蓋子分兩層、內層為禁止層，外層起固定作用。容器內裝有含硼鋁板製成的格架，為裝載乏燃料組件之用。對設計好的金屬容器要根據禁止、臨界計算、熱和強度分析及正常和事故條件下的試驗進行安全分析。
P3+乏燃料的乾式儲存桶
運輸
由於核電站乏燃料的濕式和乾式存儲能力有限，並且只能作為暫時儲存方式，這些乏燃料必須被運輸到乏燃料後處理廠或其他地方進行乏燃料的後處理。因此乏燃料的運輸是不可缺少的環節，又因為乏燃料的特殊性，使乏燃料的運輸有特殊的規定。
在安全的防護措施下，乏燃料運輸是用特殊容器和專用運輸工具，將乏燃料從一地轉送到另一地的過程。各國對乏燃料的運輸有以下要求：
（1）必須嚴格遵照國際原子能機構《放射性物質安全運輸規程》和本國有關規程進行運輸；
（2）根據本國的特點，規定了具體的運輸審批制度。一般規定了對被運輸物的種類、數量和運輸路線、工具、可能發生事故的措施等必須進行設計和審查，並得到有關部門認可；對運輸容器的設計和製造必須得到認可，並在有關部門登記；乏燃料傳送前，必須對容器的密封性、表面輻射水平、表面污染程度和運輸工具及固定方式等進行檢查並得到認可；必須再次對運輸路線、特別要對安全措施以及萬一發生事故後的應急措施進行認可；
（3）乏燃料運輸容器屬B型貨包，必須進行正常運輸條件及事故運輸條件下的試驗，合格後方能使用；
（4）操作人員需經技術培訓，結業後才能進行操作。
乏燃料組件在符合規程要求的條件下，可以通過公路、鐵路和海上運輸。由於對運輸乏燃料組件的安全要求越來越高，容器重量越來越大，已有專門的運輸車輛和船隻，但不需要專用公路、鐵路和碼頭，只要通過控制容器質量和嚴格組織運輸環節來確保運輸安全。
運輸裝載乏燃料的容器亦有嚴格的要求。必須保證運輸容器裝滿乏燃料時保持次臨界；容器外表面輻射劑量率不高於《IAEA運輸規程》的規定；必須適應環境溫度從-40～38℃的變化而保持足夠的強度；能承受正常運輸過程中的加速度、振動和共振的作用而保持其密封可靠性及完整性。甚至在極端事故情況下也要確保上述要求，不至於危害環境。
乏燃料的乾式儲存桶
乏燃料的乾式儲存桶後處理
核燃料後處理的主要目的是：
（1）回收剩餘的易裂變核素鈾-235和新生成的鈽-239及可轉換核素鈾-233或釷-232。
（2）需要時可提取有用的裂變產物。如鍶-90、銫-137和超鈾元素如鎿、鎇和鋦。
（2）去除長壽命的放射性核素和中子吸收截面大的裂變產物，以便對只含短壽命核素的放射性廢物進行處理和安全處置。
後處理工藝
輻照過的乏燃料後處理的工藝方法可分為水法和乾法兩大類。所謂水法，就是把乏燃料溶解於酸中，再用沉澱、溶劑萃取、離子交換或吸附等方法使鈾、鈽與裂變產物互相分離，因各道工序均為水相操作。故稱為水法。所謂乾法即高溫冶金法或氟化揮發法等均不需在水相中操作。無論水法還是乾法，所處理的原始物質都是固體，產品均為鈾和鈽的氧化物。目前，水法已在工業上得到廣泛套用，主要採取溶劑萃取法，而高溫冶金法或氟化揮發法處於研究開發階段。溶劑萃取法能有效地去除裂變產物，適用於處理包括天然鈾、低加濃鈾、高加濃鈾、高溫氣冷堆元件及快堆元件等。
輻照過的燃料（乏燃料）中含有大量放射性物質，隨著放置時間的延續，經自然衰變而使放射性活度和釋熱率降低。乏燃料的冷卻一般在乏燃料儲存水池中進行。動力堆乏燃料的冷卻時間一般不少於3～5年。乏燃料經冷卻降低放射性可以緩解乏燃料後處理工藝上的技術難度。
（a）水法後處理
早期的水法後處理廠是採用沉澱法。目前世界各國的後處理廠均採用溶劑萃取工藝，鑒於該工藝技術成熟且已積累了豐富的經驗。在今後相當長的時間內，該工藝仍會得到廣泛套用。
水法後處理工藝過程主要包括：首端處理、化學分離和鈾、鈽尾端處理。
1）首端處理。首端處理包括機械處理和化學處理兩部分。
2）機械處理。首端機械處理將乏燃料組件切割成小短段，使鈾從包殼中裸露出來以便化學溶解燃料芯體。乏燃料用硝酸在沸騰或非沸騰溫度下浸取，溶解包殼中的二氧化鈾。溶解所得的硝酸鈾醯溶液禽有不溶殘渣，需經過澄清過濾除去，過濾所得的澄清液經調節鈽、鎿價態後送去化學分離過程處理。
3）化學分離。化學分離過程是使鈾、鈽與放射性裂變產物分離以及鈾、鈽之間的分離純化。目前世界各國後處理廠化學分離工藝都是採用purex溶劑萃取流程，以30%磷酸三丁酯(TBP)為萃取劑，以正十二烷或加氫煤油為稀釋劑，進行液-液萃取，一般經過三個溶劑萃取循環，即共去污分離循環，鈾線二、三循環，鈽線二、三循環的標準流程，也有採用兩個萃取循環的流程。
4）鈾、環尾端處理。鈾、環尾端處理是將硝酸鈾醯和硝酸鈽溶液製成氧化物產晶，硝酸鈾醯採用流化床脫硝製成二氧化鈾。硝酸鈽經草酸沉澱、煅燒製成二氧化鈽。
（b）乾法後處理
乾法後處理是在非水條件下進行核燃料後處理的工藝過程。乾法後處理分揮發法和高溫法兩大類：
1）揮發法，揮發法可以分為氟化物揮發法和氯化物揮發法。
2）高溫法，高溫法又可分為物理法和化學法。物理法包括分級蒸餾法、分級結晶法和熔融金屬萃取法；化學法包括熔融金屬萃取法、熔融鹽萃取法、熔融鹽電解法和熔融精煉法。
在後處理過程中，乏燃料中各主要成分的分離純化和回收，必須達到一定的要求。產品回收率是後處理廠的一項重要的經濟指標和技術指標，一般水法流程對鈾、鈽的回收率分別可達99.8%和99.5%以上。產品放射性是後處理廠的一項主要質量指標，應對乏燃料的特性，產品用途，元件再加工技術以及經濟、安全等方面進行綜合考慮後提出。
後處理技術
乏燃料後處理技術，就是把已經使用過的鈾廢料（乏燃料），以化學方法將鈾和鈽從裂變產物中分離出來，稱為乏燃料再溶解和後處理技術。回收的鈾和鈽可在核電廠混合氧化物燃料中再循環使用，以生產更多能量，從而使鈾資源得到更充分利用並減少濃縮需求。後處理也通過減少高放廢物的體積和去除鈽有助於廢物的最終處置。
乏燃料後處理技術，是高放射性條件下的高技術，世界上核電站的核燃料處理與保存本身就是一個十分困難的事情，有了這一技術，其意義是不僅能充分利用核燃料的功能，提高核燃料利用能力，為人類造福，更重要的是減小了體積，降低了放射性，為保存核廢物創造了條件，對環境也是一個大貢獻。
2010年12月21日，中國第一座動力堆乏燃料後處理中間試驗工廠——中核四〇四中試工程熱調試取得成功。熱調試的成功，實現了核燃料閉式循環的目標，有力地推動了核燃料產業及核電的快速發展，為中國先進後處理工程技術的開發提供了重要的研究實驗平台，標誌著中國已掌握了動力堆乏燃料後處理技術。
最終處置
由於長壽命核廢料（包括乏燃料）必須長期同人類和環境隔絕。廣泛接受的看法認為，乏燃料、核燃料再處理的高放射性廢物以及鈽廢料需要在妥善設計的場所存放幾萬年到一百萬年，以減少其放射性對環境的污染。同時，必須確保鈽和高濃縮鈾不被用於軍事目的。一個基本的共識是，把乏燃料存放於地下幾百米的儲存場所要比將其堆放在地表更安全。因此把這些廢料存放在穩定地質構造中人工建造的地下儲存所（repository）是一種可行的方案，這便是乏燃料的最終處置方式，同時也叫深地質處置。
乏燃料的最終處置是指在穩定的地質構造中開掘的放射性核廢料存放場所，一般在地下300米以下。核廢料形態、其包裝、場地的密封和防滲以及地質條件等諸多因素決定了儲放場所成功與否。對深地質處置的基本要求是長時間將核廢料與環境隔絕開來，同時只需要極少或者不需要維護。深地質處置的時間尺度很大，通常從幾萬年到一百萬年。在深地質處置中，盛放在容器中的核廢料被以某種方式密封，存放在隧道里。最外面一層防護機制就是地質構造本身（比如岩層）。
