893年,阿瑟爾開始寫作著名的《阿爾弗雷德大帝傳》。這部傳記不僅被當代史家視為了解阿爾弗雷德大帝生平事跡之主要史料,亦可藉此傳記了解阿爾弗雷德大帝以前的一些英格蘭統治者概況。此外,阿瑟爾還幫助國王完成了對教宗額我略一世(Gregory the Great)所作之《教牧法規》(Regula Pastoralis)以及其他一些拉丁文著作的翻譯工作。
阿爾弗雷德大帝是一位極重視知識文化價值的君主,因而他在不列顛以及全歐範圍內廣招賢才、力圖使其宮廷成為歐洲學術中心。我們並不知道國王是如何了解阿瑟爾聲名的,但他對阿瑟爾的徵召可能與西撒克遜王國對南威爾斯的霸權有關。885年,包括Glywysing國王里斯之子海威爾(Hywel ap Rhys)和德韋達國王海法依德(Hyfaidd)在內的南威爾斯諸王均承認阿爾弗雷德對南威爾斯地區的權威,而阿瑟爾也對此事有詳盡的記載。據記載,在885年的一份Hywel國王宣誓文書中,證人簽名出現了“Asser”的字樣,而與本文所述之阿瑟爾很可能即為同一人。因而,可能是阿爾弗雷德大帝通過與南威爾斯諸王的關係獲知了阿瑟爾的聲名。
進入阿爾弗雷德大帝的宮廷後,阿瑟爾與聖吉姆巴德(Saint Grimbald)、“老撒克遜人”約翰(John the Old Saxon)並稱為三大宮廷學者,而他們三人也很可能是同時被阿爾弗雷德大帝徵召入宮廷的。進入宮廷後,阿瑟爾首次與國王長期相處是在里昂納福德(Leonaford,可能位於今英格蘭東南威爾特郡的蘭特福德村)的王室領地,從886年4月至12月,阿瑟爾一直與國王駐留於此。在此期間,阿瑟爾曾記載了他手捧書本、為國王高聲誦讀的軼事。886年聖誕前夜,在數次回絕了阿瑟爾返回威爾斯的請求後,阿爾弗雷德大帝賜予阿瑟爾位於康斯伯里(Congresbury)與班韋爾(Banwell)兩地的修道院,此外還賜予阿瑟爾一件絲綢斗篷和大量薰香作為賞賜。隨後,國王答應阿瑟爾,當他在自己獲得的新屬地巡遊完畢後即可返回聖戴維斯教區。
893年,阿瑟爾撰寫了一部關於阿爾弗雷德大帝的傳記,名為《阿爾弗雷德大帝傳》(The Life of King Alfred;拉丁文書名為Vita Aelfredi regis Angul Saxonum,直譯為盎格魯-撒克遜之王阿爾弗雷德傳)。這部篇幅不足兩萬字的傳記也是關於阿爾弗雷德大帝生平最重要的著作之一。
在這部傳記中,阿瑟爾以多樣的筆法記敘了阿爾弗雷德大帝的生平。從形式上說,《阿爾弗雷德大帝傳》與兩部關於“虔誠者”路易(Louis the Pious)的傳記——署名“無名氏”、約成書於840年的《路易皇帝傳》(Vita Hludorici Imperatoris)以及法蘭克王國修士特里爾的德根(Thegan of Trier)所著、約成書於836-837年間的《路易皇帝生平考》(Gesta Hludorici Imperatoris)較為相似。此外,阿瑟爾還參考了比德《英吉利教會史》(Historia Ecclesiastica gentis Anglorum)以及《盎格魯-撒克遜編年史》的部分內容以完成傳記寫作;從文風上看,阿瑟爾則借鑑了維吉爾《埃涅阿斯紀》(Aeneid)、科里烏斯·塞杜利烏斯(Caelius Sedulius)的長詩《Carmen Paschale》、舍伯恩主教奧爾德赫爾姆(Aldhelm)的著作《論守貞》(De Virginitate)以及艾因哈德的《查理大帝傳》;此外,在傳記中阿瑟爾還多次引用了教宗額我略一世《教牧法規》以及聖奧古斯丁《論信望愛》(Enchirdion of Augustine)。但傳記中的半數內容與《盎格魯-撒克遜編年史》851-887年的紀事頗多重合,儘管阿瑟爾在編年史紀事之外加入了許多關於阿爾弗雷德大帝的個人事跡,但仍不免使人懷疑他有轉抄編年史的嫌疑。而阿瑟爾的這部傳記也遠非完美無瑕,他的散文句法缺乏規範、文段中的表意含糊也為人詬病。阿瑟爾在寫作時慣用經典的舊式語詞,給人以怪異繁雜之感,但這樣的問題同樣存在於那一時期的諸多海島拉丁語系(Insular Latin)作家中。而較之其他海島拉丁作家,阿瑟爾還在傳記中使用了大量具有法蘭克特色的拉丁文字,表明他在創作中也受到了國王宮廷中聖吉姆巴德等法蘭克學者的影響。《阿爾弗雷德大帝傳》的另一疑點則是,其紀事在893年便戛然而止。事實上,阿爾弗雷德大帝於899年駕崩、阿瑟爾本人更是直至909年才逝世。但我們至今仍然無法解釋箇中緣由。
一位來自聖伯丁修道院(Abbey of St. Bertin)的匿名僧侶在《諾曼第埃瑪王后頌》(Encomium Emmae Reginae)中也引用了科頓抄本的材料。
11-12世紀的編年史家伍斯特的佛羅倫斯(Florence of Worcester)在寫作《歷代紀事》(Chronicon ex Chronicis)時,參考了部分科頓抄本的傳記內容。
12世紀中葉,一位居於聖埃德蒙茲伯里(St.Edmundsbury)的匿名修道士在寫作《聖尼托斯年鑑》(Annals of St.Neots)時,使用了不同於科頓抄本的阿瑟爾作品材料,這意味著民間可能存在不同於科頓抄本的阿瑟爾作品抄本傳世。
威爾斯的傑拉德則在他1190年代的作品《聖埃塞爾伯特傳》(Life of St.Aethelberht,埃塞爾伯特系8世紀的東盎格利亞國王,於794年被麥西亞國王奧法所殺,死後因傳播天主教的貢獻封聖)中引用了一段據稱是來自阿瑟爾、但並不存在於科頓抄本中的麥西亞國王奧法的文獻,這表明傑拉德當時很可能有來自阿瑟爾未知著作、或是擁有如前所述的異於科頓抄本的材料。
事實上,即便是科頓抄本這部唯一為人所知的阿瑟爾作品抄本也是命途多舛。最初,科頓抄本易主頻繁,至1540年為英國詩人約翰·勒蘭德(John Leland,1503-1552)所有;1552年勒蘭德死後,抄本被轉讓給了當時的坎特伯雷大主教馬修·帕克(Matthew Parker ,1504-1575),1575年大主教去世前,決定將其藏品贈予劍橋大學基督聖體學院(Corpus Christi College,Cambridge),但科頓抄本並不在遺贈之列;至1600年,抄本的所有者變成了盧姆利勳爵(Lord Lumley);至1621年,羅伯特·科頓爵士(Sir Robert Cotton)持有抄本,此後的百餘年內該抄本均由科頓家族所有,因而得名“科頓抄本”。1731年10月23日,存放科頓抄本的科頓圖書館(Cotton Library)突發火災,抄本連同其他許多重要史料就此毀於一炬。儘管抄本已毀,但由於阿瑟爾的這部傳記散見於諸多學者著述中,故經後世史家之努力仍能將其內容還原。由W.H.Stevenson在1904年與《聖尼托斯年鑑》一同整理出來的《阿爾弗雷德大帝傳》至今仍被視作這部阿瑟爾著作的標準文本。