《過渡金屬類質同象置換對鐵基尖晶石NH3-SCR反應性能的調控》是依託南京理工大學，由楊士建擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：過渡金屬類質同象置換對鐵基尖晶石NH3-SCR反應性能的調控
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：楊士建
- 依託單位：南京理工大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
尖晶石型鐵礦石由於過渡金屬類質同象置換，品位較低，冶煉成本較高，亟需拓展資源綜合利用的途徑。與此同時，用於控制燃煤電廠氮氧化物排放的商業SCR催化劑仍存在較大不足，亟需開發新型催化劑替代品。本課題創新性地將鐵基尖晶石引入燃煤電廠SCR催化劑研究，擬深入研究過渡金屬類質同象置換對鐵基尖晶石物化性質的影響和鐵基尖晶石SCR反應的微觀機制，建立過渡金屬類質同象置換、鐵基尖晶石物化性質及其SCR反應性能三者之間的構效關係。依據建立的構效關係，一方面有目的地利用過渡金屬類質同象置換對鐵基尖晶石進行化學裁剪，設計出具有優異SCR反應性能的鐵基尖晶石；另一方面，結合天然鐵基尖晶石礦物譜學研究，對天然鐵基尖晶石進行改性，提高其SCR反應性能。本課題的開展不僅能夠拓展天然鐵基尖晶石資源綜合利用途徑，也將為燃煤電廠SCR催化劑的研發提供了一個全新的研究思路，將有力推動環境礦物學的發展，具有顯著的科學意義。
結題摘要
氮氧化物是形成灰霾和光化學煙霧的主要前驅體之一，控制燃煤煙氣氮氧化物排放是近年來我國大氣污染防治工作的重中之重。目前燃煤電廠所採用的氮氧化物控制技術主要為氨氣選擇性催化還原技術（NH3-SCR），所用的催化劑為V2O5-WO3/TiO2。但它存在低溫活性差、高溫N2選擇性差、有毒和複雜煙氣條件下適應能力差等缺點。如何定向設計出價格低廉、環境友好、複雜煙氣條件下適應性強的NH3-SCR催化劑就成為氮氧化物控制技術研究中的一個科學難點。我們創新性地將鐵基尖晶石引入NH3-SCR反應研究，基於NH3-SCR反應的微觀機制研究，校正了NH3-SCR反應的動力學模型，建立了過渡金屬類質同像置換、鐵基尖晶石物理化學性質及其NH3-SCR反應性能三者之間的構效關係。在此基礎上，依據建立的構效關係，成功利用過渡金屬類質同像置換等手段成功調控了鐵基尖晶石NH3-SCR反應的溫度視窗、反應活性和選擇性。 尖晶石NH3-SCR反應機制研究顯示其反應活性和選擇性與礦物表面酸性位的強度和數量以及活化吸附NH3的活性位的氧化性等因素有關。我們通過Ti4+類質同像置換提高了尖晶石在300-400 oC的活性，用Mn4+類質同像置換提高了尖晶石在低溫段（100-200 oC）的活性。我們利用釩鈦磁赤鐵礦結構中V5+和Fe2+離子間的快速電子交換，將其引入NH3-SCR反應研究，即保持了優異的反應活性，又抑制了溫室氣體N2O的生成。我們還將鈦磁赤鐵礦表面硫酸化，使其表面NH3的吸附位和活化位分離，拓寬了其在高溫段NH3-SCR反應的溫度視窗，使其適用於褐煤燃燒的煙氣。我們還在錳磁赤鐵礦界面發現N2O生成速率與氣態NO濃度無關，這對抑制低溫NH3-SCR反應中N2O的形成具有非常重要的意義。在此基礎上，我們將MnOx負載在鈦磁赤鐵礦的表面，即獲得了較好的低溫NH3-SCR活性，又保持了優異的N2選擇性。
