貴金屬催化材料的多級納米結構調控與性能最佳化

《貴金屬催化材料的多級納米結構調控與性能最佳化》是依託廈門大學，由鄭南峰擔任項目負責人的重點項目。

基本介紹

• 中文名：貴金屬催化材料的多級納米結構調控與性能最佳化
• 項目類別：重點項目
• 項目負責人：鄭南峰
• 依託單位：廈門大學

項目摘要

以催化貴金屬(含單組成與合金)納米晶體為主要研究對象和最佳化貴金屬催化材料的催化性能為主要目標，本項目研究主要包括如下四部分：（1）在發展有效控制貴金屬及其合金納米晶體形貌的化學合成方法的基礎上，研究配體小分子對形貌調控的規律性，提煉貴金屬納米晶形貌調控的化學途徑與本質；（2）探索納米晶體表面保護劑的有效剔除方法，結合電化學測試和表層組成測定，研究貴金屬納米晶的晶面效應和合金表面偏析效應；（3）在貴金屬納米晶表面構建金屬-有機配體與金屬-氧化物兩種界面，考察兩種界面在現實催化反應中產生的界面效應；（4）發展由預合成貴金屬納米晶製備高效、穩定的中空包裹型和多重負載型納米催化劑的策略。項目凝聚了廈門大學無機材料合成與表征、結構化學、電化學的重要力量，學科交叉性強，通過實施一定能為高效、穩定貴金屬納米催化劑的理性設計與製備提供重要指導。

結題摘要

納米顆粒的表界面在催化、生物等套用中發揮著重要作用，如何準確控制並表征納米顆粒的表界面結構極具挑戰，但往往卻是化學最佳化納米顆粒性能的重要環節。針對這一難題，項目圍繞著納米表界面化學，以體相結構相對簡單的貴金屬材料為主要研究對象，從納米顆粒的化學合成、結構表征和結構效應入手，重點開展了以下四個方面的工作：（1）貴金屬納米晶體的表面結構調控與表面效應；（2）金屬納米顆粒的金屬-有機和金屬-無機界面效應；（3）利用金屬納米糰簇在分子水平上表征納米顆粒表界面結構；（4）用於穩定貴金屬納米顆粒催化劑的中空包裹多級結構的構建與套用。在貴金屬納米晶的表面調控方面，項目所發展了利用配位小分子調控貴金屬納米晶表面結構的方法已成功地套用於超薄Pd、Rh、PtCu等納米片、Pt立方體、挖空菱形十二面體PtCu納米晶、PtCu納米線等納米結構，相關配體分子對表面結構的調控機制也得到了深入認識。此外，項目構築了便於研究貴金屬納米晶體界面效應的不同模型材料體系，解析了相關界面的分子結構，並在CO催化氧化、硝基選擇性氫化、烯烴氫化、不飽和醛選擇性氫化等反應中深入理解了金屬-有機、金屬-無機氧化物界面在貴金屬催化的分子作用機制，認識了相關催化性能調控的本質。項目還從金屬納米糰簇入手，合成並解析了若干金屬納米糰簇的晶體結構，研究了表面配體在調控金屬納米顆粒表面結構和催化性能的機制。執行期間，項目共發表通訊作者論文97篇，其中包括Science 2篇、 Nature Mater. 1篇、 Nature Commun. 2篇、 J. Am. Chem. Soc. 16篇、 Angew. Chem. Int. Ed. 3篇。所發表論文被他引2200餘次。相關工作先後得到了Nature、Nature China、C&EN news、Chemistry World等雜誌、媒體追蹤報告。因相關工作的系統性，分別應邀在J. Am. Chem. Soc.、Acc. Chem. Res.、Adv. Mater.、Nano Today、Nanoscale等撰寫了綜述和進展報告。先後應邀在國內外學術會議上做大會特邀報告2次、其它邀請報告50餘次。