《貴金屬節約的稀燃汽車尾氣淨化納米結構新催化劑研究》是依託清華大學，由徐柏慶擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：貴金屬節約的稀燃汽車尾氣淨化納米結構新催化劑研究
- 依託單位：清華大學
- 項目負責人：徐柏慶
- 項目類別：面上項目
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
NOx儲存-還原（NSR）催化技術是新一代高燃油效率貧燃汽車尾氣淨化的關鍵技術，貴金屬用量大和熱穩定性不足是其實現實際套用的瓶頸所在。本申請圍繞著貴金屬節約、抗燒結的NSR催化劑的製備及其對催化作用規律的認識，在本研究組前期工作基礎上，製備尺寸不同的ZrO2-Al2O3、La2O3-Al2O3、ZrO2或La2O3包覆Al2O3 （Al2O3@ ZrO2和Al2O3@ La2O3）納米結構；系統研究以這些納米結構材料為載體的Pt-BaO催化劑體系的載體氧化物尺寸、表面酸鹼性等物化性質對Pt、BaO物種的粒徑、形貌及其中各組分接觸界面的結構與性質的影響規律；揭示可能存在的納米尺寸效應及Pt含量對NSR 過程中關鍵化學步驟（如富氧階段NO氧化生成NO2與NO2儲存，富燃階段NOx釋放及其還原等）產生調控作用的化學本質，為創製低Pt含量NSR 納米結構催化劑提供科學依據和技術儲備
結題摘要
NOx儲存還原（NSR）催化技術是解決高燃油效率稀燃汽車尾氣淨化問題的關鍵技術之一，但是，處於該技術核心的NSR催化劑（通常為Pt-BaO/Al2O3）熱穩定性不足且Pt含量大，導致NSR技術成本高昂，限制了其產業化套用。本申請圍繞著貴金屬節約、抗燒結的NSR 催化劑的製備及其催化作用規律的認識，通過改變載體Al2O3的預焙燒溫度（PCT）來調變Al2O3的納米尺寸和表面性質，發現Pt-BaO/Al2O3對NSR過程的催化性能與Al2O3載體的PCT呈現火山型關係曲線，而以PCT 為 800 oC的具有最高gama-Al2O3晶相XRD衍射強度和表面Lewis酸中心密度的Al2O3為載體製得的Pt-BaO催化劑表現出最高的NSR性能，揭示出通過改變Al2O3載體中gama-Al2O3晶粒表面酸性位密度調節Pt和BaO顆粒之間的平均距離，進而實現對Pt和BaO之間協同作用進行最佳化的調控策略。為進一步發展非Pt 的NSR催化劑，我們研究了鈣鈦礦型氧化物與Al2O3（汽車尾氣淨化催化劑蜂窩狀載體塗層的主要成分）的相互作用對其NOx儲存性能的影響規律。發現通過調控鈣鈦礦氧化物與Al2O3之間的相互作用能獲得高性能的（鈣鈦礦+Al2O3）NOx儲存材料，其中(BaFeO3+Al2O3)樣品的NOx儲存量可達到BaFeO3的1.5~2.0倍，為常規Pt-BaO/Al2O3催化劑NSC的約10倍。通過向(BaFeO3+Al2O3)中引入金屬催化功能，我們發現了基於(BaFeO3+Ag/Al2O3)的非鉑NSR催化劑，其在300 oC時，還原NOx 生成N2的選擇性可高達96.2%，而此時NO儲存量仍保持在0.24 mmol/g，優於傳統的Pt-BaO/Al2O3在同等反應條件下的反應數據。本課題的研究結果豐富了對Pt-BaO催化體系結構-性能關係的認識，並揭示出一種基於BaFeO3-Al2O3相互作用創製非Pt的（BaFeO3+Ag/Al2O3）NSR催化劑的新方法，對於設計貴金屬節約甚至不含貴金屬的汽車尾氣催化劑具有重要的啟示意義。
