《納米-亞納米複合結構貴金屬催化劑的合成與表征》是依託南昌大學，由趙丹擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：納米-亞納米複合結構貴金屬催化劑的合成與表征
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：趙丹
- 依託單位：南昌大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
將貴金屬製備為尺度接近或小於1.0 nm即亞納米級原子簇或原子筏催化劑對於實現其在多相催化反應中的完全臭主主利用以及深入認識小尺度貴金屬的物理化學性質皆有重要意義。本邀灶提項目擬在預先合成的金屬納米顆粒表面構建亞納米尺度的貴金屬（Pt、Pd、Au）原子簇或原子筏即合成納米-亞納米複合結構新型貴金屬催化劑，探索將貴金屬製備為亞納米實用催化體系的方法和控制因素，在此基礎上考察體系組成、結構及亞納米形態貴金屬與基體金屬間相互作用對其表面電子性態及催化行為等物化性質的影響，建立其組成-結構-催化性能關係。期望由此發現基於納米-亞納米複合貴金屬合成技術的高效催化新體系，加深對接近原子尺度貴金屬催化劑物化性質的認識，為改善現有貴金屬催化劑的性能和設計構建更高效的新型貴金屬催化材料提供參考和依據。
結題摘要
對照研究計畫，本項目具體開展了以下研究工作：在水溶液體系中合成了Aum^Ag和Aum^Cu納米複合顆粒，並分別以TiO2和SnO2為載體製備了相應的負載型催化劑用於CO催化氧化反應，由該階段的工作初步驗證了製備納米-亞納米複合貴金屬催化劑並用於熱催化反應的可行性，確定了合成此類材料的控制因素，同時也發現了原定計畫中考慮不充分的方面在於預選的指標反應體系如甲烷催化轉化、一氧化碳氧化反應並不適合本研影詢邀剃究需要。而後細化考察了Aum^Ag和Aum^Cu納米複合顆粒的可控合成條件，進一步明確了將貴金屬以亞納米形態高度分散於納米金屬基體顆粒表面的控制因素在於貴金屬與基底金屬的原子比，實現了樣品的控制、可重複合成；另外探索調整了表征樣品的指標反應，發現所合成樣品對液-固相催多蘭己化反應可能效率剃民更突出，由此也突破了原計畫關於指標反應預設不當的限制。根據這些認識，順利進行了用於液-固相催化反應（對硝基苯酚加氫、苯乙烯環氧化等反應）高效Aum^Cu和Pdm^Cu催化劑的製備和表征工作，結果顯示，隨著樣品中Au/Cu原子比或Pd/Cu原子比的減小，貴金屬分散度逐漸提高，納米Cu表面的貴金屬能夠以亞納米形態催化單元存在，這類樣品相對於純貴金屬樣品的質量比活性均可提高10倍以上，由此進一步揭示了將貴金屬在Cu納米顆粒上製備為亞納米催化單元，可顯著提高貴金屬的分散度和利用率，這對於製備節約型高效貴金屬熱催化劑提供了具有重要意義的參考，由這些工作也建立了納米-亞納米複合懂希蘭貴金屬催化材料的合成-結構-性能關係，完成了研究計畫的主要目標。在這些工作基礎上還發展了通過控制基底金屬形貌調控表面貴金屬沉積晶面的新方法，如以納米立方Ag顆粒為基體製備的Au^Ag和Pt^Ag凹面立方陵櫃才想顆粒，為後續研究工作開拓了新方向。本項目研究表明納米-亞納米複合結構在實現貴金屬以亞納米形態高度分散方面具有重要的實踐意義，同時這也為提高多相催化劑活性組分的量子化程度提供了有益的參考，使這類結構有可能作為微觀理論計算和巨觀實驗研究的橋樑實例而推動二者的結合，由此為從更加接近分子、原子水平認識金屬催化反應本質提供了便利，相關後續研究值得關注。
