《新型磷化鎢催化劑的合成、表征及重整性能研究》是依託南昌大學，由黎先財擔任項目負責人的地區科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：新型磷化鎢催化劑的合成、表征及重整性能研究
- 項目類別：地區科學基金項目
- 項目負責人：黎先財
- 依託單位：南昌大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
二氧化碳和甲烷都是溫室氣體，用二氧化碳重整甲烷製取合成氣不僅能解決溫室效應還能使它們重整後變成合成氣。採用新型磷化鎢催化劑代替貴金屬催化劑，利用多種方法合成磷化鎢催化劑，將磷化鎢負載在鈦酸鋇或多孔的三氧化二鋁等載體表面上，製備相應的催化劑。以二氧化碳重整甲烷制合成氣反應作指示反應，考察它們的活性、選擇性和穩定性。用TG-DTA考察製備過程的變化及對催化劑製備過程的影響，並對其進行改性，通過添加改性增加抗積炭能力和抗燒結性能，找出最佳催化劑製備方法和含量。用TPD、TPR、XRD、BET、TEM、TPO和XPS等方法測定催化劑結構和性能,考察它們之間的相互作用，並考察催化劑的穩定性能，以及對催化反應的影響，探索其結構和性能的關係以及催化劑與載體間的相互作用。擬弄清磷化鎢催化劑的穩定性、活性和選擇性的原因，特別是探索磷化鎢催化劑與貴金屬或鎳催化劑的區別和相同點，及造成這些差異的主要原因。
結題摘要
本文主要用磷酸氫二銨(NH4)2HPO4和鉬酸銨(NH4)6Mo7O24•4H2O以及磷鎢酸鹽為原料，製備出一些負載和非負載型磷化鉬、磷化鎢催化劑，同時還用Ni(NO3)2為鎳源，製備了Ni-Mo-P三元催化劑，研究了製備條件對催化劑結構和活性的影響。當磷源、鎢源與檸檬酸按原子的摩爾比為1:1:1時，甲烷的轉化率最高，當磷鎢摩爾比不斷增大時製備催化劑的重整活性反而下降。實驗表明，與MoP催化劑相比，MoP添加一定量的Ni，催化劑性能可以明顯提高。以稀土氧化物做載體的催化劑，其活性遠遠高於以常規氧化物做載體製備的Ni-Mo-P催化劑，並且催化活性順序為Y2O3＞Eu2O3＞Gd2O3＞MgO＞SiO2＞ZrO2＞TiO2＞γ-Al2O3。最後，採用不同的製備方法製備了Ni-Mo-P/Y2O3三元負載型催化劑，負載型Ni-Mo-P/Y2O3催化劑具有較好的催化活性和抗積炭性能。並採用各種現代分析手段對合成的非負載和負載型磷化鉬、磷化鎢催化劑進行了表征。研究了該類催化劑在甲烷二氧化碳重整製備出合成氣(H2和CO)的活性、選擇性和穩定性。 研究結論如下：(1) 在製備過程中添加了絡合劑的催化劑活性相對於沒有添加的催化劑活性更好，其中添加檸檬酸的效果是最好的。 (2) 磷源對催化劑的結構影響較小，但是對活性有比較大的影響，其中以磷酸氫二銨作為磷源時重整活性是最好的。 (3) 負載型磷化物催化劑相對於非負載型磷化鉬催化劑來說，影響因素更多，其中負載量為15%用氧化鋁為載體時性能最好，另外，負載型催化劑還原溫度較非負載型催化劑還原溫度更高。 (4) 助劑的加入後，催化劑活性有比較大的提高。特別是負載型催化劑添加了助劑後，活性比非負載型催化劑提高的更多。 (5) 按摩爾比Ni/Mo/P=1:1:1，採用浸漬法製備，Ni-Mo-P負載量為30%時，負載型Ni-Mo-P/Y2O3催化劑具有較好的催化活性和抗積炭性能。
