苯燃燒催化劑的製備及性能研究

論文摘要

目前國內外處理揮發性有機化合物（VOCs）最常用的技術之一為催化燃燒，在該技術中催化劑載體的性能和活性組分的種類、分散性是影響催化燃燒效率的關鍵。過渡金屬催化劑因其來源廣泛和高催化活性等優點被廣泛研究，因而製備高效、低廉和穩定的催化劑是當前揮發性有機化合物催化燃燒領域的研究熱點。本論文以大孔擬薄水鋁石為原料，添加有機助劑，經擠條成型，烘乾，焙燒後製成了比表面積高、孔分布寬的柱狀氧化鋁載體。用等體積浸漬法製備了不同負載量（質量分數）的單組分CuO/γ-A12O3催化劑及不同摩爾比（3:1，1:1，1:3，3:1）的銅錳、銅鉻、銅鉬複合氧化物催化劑，考察了以上四類催化劑催化燃燒苯的活性，並利用低溫氮吸附、X-射線衍射（XRD）和程式升溫還原（TPR）對催化劑的結構進行了表征。實驗結果表明：（1）隨著CuO負載量的增加，對苯催化燃燒的活性在200-300℃範圍內表現出先增後降的現象。負載量為14%的CuO/γ-A12O3催化劑催化燃燒苯活性最高，在空速1800h-1，苯進氣濃度1800mg/m3，反應溫度350℃下苯催化燃燒完全降解為CO2和H2O；（2）銅錳、銅鉻、銅鉬複合氧化物催化劑在相同的實驗條件下對苯進行催化燃燒，在該實驗中銅錳複合氧化物催化劑展現出比銅鉻、銅鉬複合氧化物催化劑更高的催化氧化活性，並且銅錳複合氧化物催化劑在反應溫度為250℃時，苯催化燃燒轉化率就已達到了100%。通過各種表征方法可知，雙組分複合氧化物催化劑最佳的活性組分摩爾比為1:3，兩種活性組分的總負載量占載體總質量的14%；（3）通過對以上四類催化劑催化燃燒苯的實驗可以看出負載雙組分的催化劑催化燃燒活性明顯高於單組分的催化劑的活性，其催化劑的活性順序為：Cu(1)-Mn(3)>Cu(1)-Cr(3)>Cu(1)-Mo(3)>Cu-14。通過CuO/γ-A12O3催化劑和銅錳、銅鉻、銅鉬複合氧化物催化劑對苯催化燃燒的活性實驗後，可知展現出最佳催化氧化活性的催化劑為Cu(1)-Mn(3)，對篩選出的最優催化劑在固定床反應器上考察了工藝條件（苯進氣濃度、空速大小）對催化劑性能的影響及催化劑穩定性的測試。結果表明：苯進氣濃度在一定範圍內波動對催化劑催化燃燒苯活性的影響較小，而空速大小的改變則對催化劑的性能有較大的影響，空速在10000h-1以下時，催化劑對苯催化燃燒轉化率下降速度緩慢，基本保持在98%左右，但在10000h-1~18000h-1範圍內，苯的催化燃燒轉化率則下降較快。Cu(1)-Mn(3)催化劑連續反應70h後，催化劑催化燃燒苯的活性仍保持不變，基本能維持在97.7%以上，對反應70h後的Cu(1)-Mn(3)催化劑進行BET和TPR表征可以看出，該催化劑的比表面積和還原峰的峰溫與未反應的Cu(1)-Mn(3)催化劑相差很小，說明該催化劑的熱穩定性能和結構穩定性好並且具有較強的抗積碳能力和抗毒性。

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李楠. 苯燃燒催化劑的製備及性能研究[D].中北大學,2015.

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