能源和環保催化劑理性設計的科學基礎

《能源和環保催化劑理性設計的科學基礎》是依託復旦大學，由徐昕擔任項目負責人的重點項目。

基本介紹

• 中文名：能源和環保催化劑理性設計的科學基礎
• 依託單位：復旦大學
• 項目類別：重點項目
• 項目負責人：徐昕

項目摘要

催化在緩解能源短缺和解決環境污染方面發揮著極其重要的作用。催化的核心問題是如何闡明活性中心的微觀結構，理解反應的構效關係，提升對新催化材料的選控能力。本項目將緊密結合能源、環境相關領域的需求，發展和套用以密度泛函為主的理論方法，並結合量子力學/分子力學（QM/MM）、動力學蒙特卡洛（KMC）和分子動力學（MD）方法開展工作，深入探討低碳烴類的選擇氧化、合成氣的催化轉化、含氮和含硫化合物的消除等一系列重要的多相催化過程，系統考察相關表面活性相和活性物種的生成機制，認識高指數晶面、表面摻雜和載體等對反應過程的影響，揭示在特定表面上化學鍵形成和斷裂的微觀機理，建立表面上的氫原子轉移、氧原子轉移以及（氮）氧物種形成等重要步驟的理論模型，拓展催化氧化(還原)的實踐途徑，探明複雜反應網路中重要的基元過程，認識催化定向轉換的熱力學、動力學控制因素，為面向能源和環保的催化劑的理性設計提供科學依據。

結題摘要

催化在緩解能源短缺和解決環境污染方面發揮著極其重要的作用。催化的核心問題是如何闡明活性 中心的微觀結構，理解反應的構效關係，提升對新催化材料的選控能力。本項目致力於發展和完善密度泛函理論，尤其著重發展XYG3型雙雜化泛函，提出了lrc-XYG3、xDH-PBE0和無參數的PBD-ACDH等，並實現xDH的解析能量梯度，使得可以獲得催化體系更精確的勢能面信息以及各種相關性質；發展可精確描述複雜體系的組合量子化學模型方法XO和DCMB，與高精度普適泛函相結合，不僅精確考察活性中心的電子結構信息，亦能有效包含環境因素的影響；自主發展自洽的動態蒙特卡洛（KMC）方法（SC-KMC），有效地克服時間尺度分離分離的難題，可極大提高KMC的效率；強調並闡明多相催化是個多因素系統的動態過程，催化性能由催化劑的表面結構，起協同作用的環境，如共吸附物種，以及載體等共同控制。基於局域敏感度分析等方法獲得的催化過程決定態，用於建立高效和精確的多尺度動力學模型，為理性地搜尋設計新催化劑提供堅實的基礎。