《碳納米管表面限域的烴類液相催化氧化機制研究》是依託華南理工大學，由余皓擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：碳納米管表面限域的烴類液相催化氧化機制研究
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：余皓
- 依託單位：華南理工大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
烴類的氧化是極其複雜的過程，發展溫和條件下用分子氧選擇性氧化烴的綠色催化方法是國內外學術界和工業界共同關注的熱點。納米碳材料是近年出現的新穎的無金屬催化劑。本項目研究以典型碳材料-碳納米管-為催化劑，選擇性催化環己烷、環己烯、甲苯、乙苯、二甲苯等工業上具有重要意義的液相氧化過程；通過反應動力學研究、原位光譜研究等手段，揭示烴類液相選擇性催化氧化的共性機理。重點闡明在典型的液相氧化反應中，碳納米管表面限域的中間物種結構及其催化轉化途徑，碳納米管電子特性對表面反應的影響方式，對碳納米管催化的烴類液相氧化機理做出定性和定量的描述。在此基礎上，提出基於反應機理的碳納米管催化劑設計原則和氧化選擇性調控方法，為環境友好的烴類液相催化氧化技術奠定理論基礎；由此獲得的液相碳催化機理將為理解這一複雜而具有普遍性的重要反應過程提供新的思路和方法。
結題摘要
烴類的氧化是極其複雜的過程，發展溫和條件下用分子氧選擇性氧化烴的綠色催化方法是國內外學術界和工業界共同關注的熱點。納米碳材料是近年出現的新穎的無金屬催化劑，本項目圍繞碳納米管在烴類液相氧化反應中的催化機理和套用展開研究，在國際上首次系統地論述了碳納米管等納米碳材料催化烴類的液相氧化反應的機理，指出碳催化劑的作用是將過氧化物等中間自由基物種限域在碳材料表面，通過自由基與碳之間的電子轉移反應促進過氧化物分解等關鍵步驟的反應速率，從而提高總包反應速率、調控反應選擇性。根據以上理論，本項目驗證了碳納米管在環己烷、環己烯、alpha-蒎烯、異丙苯、乙苯等典型烴類氧化反應中的有效性；發現氮摻雜可以有效調控以上反應的活性和選擇性，其原因在於氮摻雜可以改變碳的電子特性，使表面電子轉移反應加速。在技術方面，本項目提出了數個碳納米管催化的液相烴類氧化工藝，包括環己烯、異丙苯、alpha-蒎烯等，從工藝條件、反應器設計等方面對其進行了最佳化設計。以這些研究成果為基礎，有望形成一些新穎的烴類氧化新技術，推動碳催化技術的套用。
