《甲烷催化轉化制合成氣高導熱性高穩定性催化劑的研究》是依託清華大學，由賀德華擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：甲烷催化轉化制合成氣高導熱性高穩定性催化劑的研究
- 依託單位：清華大學
- 項目負責人：賀德華
- 項目類別：面上項目
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
把甲烷和二氧化碳高效地轉化為合成氣對於最佳化利用我國的天然氣資源和減少二氧化碳排放、保護生態環境具有重要的戰略意義和現實意義。本項目採用高導熱性的AlN修飾具有納米結構的Al2O3、ZrO2、SiO2等載體，製備高導熱性耐高溫的複合載體（如Al2O3-AlN、ZrO2-AlN和SiO2-AlN等），並採用不同的製備方法負載Ni組分，研製抗積碳、抗燒結、高穩定的Ni基催化劑。考察這類催化劑在甲烷部分氧化和甲烷二氧化碳重整反應以及它們的耦合反應中的催化行為和特點，表征催化劑的結構和體相、表面/界面的物理化學性質，考察CH4、O2、CO2、CO、H2和H2O在基催化劑上的吸附行為。考察反應中催化劑上積碳的結構、形態及含量，研究催化劑的結構和性質對催化劑抗燒結抗積碳的影響規律，揭示催化劑的結構和性質與催化劑穩定性的關係，為甲烷部分氧化和甲烷二氧化碳重整耦合反應制合成氣Ni催化劑的工業套用奠定基礎。
結題摘要
把甲烷和二氧化碳高效地轉化為合成氣對於最佳化利用我國的天然氣資源和減少二氧化碳排放、保護生態環境具有重要的戰略意義和現實意義。 本項目致力於研究在二氧化碳重整甲烷、氧氣重整甲烷以及氧氣二氧化碳雙重整甲烷反應中具有強抗積碳抗燒結高穩定性的Ni基催化劑，研究催化劑的結構/性質對抗積碳抗燒結和穩定性的影響規律。本項目以高導熱性的AlN作為稀釋劑，考察了催化劑的導熱性能對其在氧氣重整甲烷反應中的抗燒結性能的影響；以鹼性金屬氧化物Y2O3為載體，研究了載體的酸鹼性對催化劑在氧氣重整甲烷反應及二氧化碳重整甲烷反應中的抗積碳性能的影響；以高熱穩定性、高比表面積的有序介孔材料(如SBA-15等)為載體，採用β-環糊精(CD)改性的浸漬法製備了Ni/SBA-15-CD催化劑，研究了催化劑的顆粒大小對其在二氧化碳重整甲烷反應以及在氧氣二氧化碳雙重整甲烷反應中抗積碳和穩定性的影響。通過XRD、N2 吸附、TEM、H2-TPR、CO2-TPD等方法表征了催化劑的結構和性質（如晶相、比表面積、形貌尺寸、金屬形態、還原行為、酸鹼性質等）。 結果表明，添加高熱導性物質AlN改善了Ni/Al2O3-AlN催化劑床層的導熱性能，進而緩解了催化劑因燒結引起的失活；與酸性載體Al2O3相比，以鹼性Y2O3為載體製備的Ni/Y2O3催化劑在氧氣重整甲烷反應中具有更好的抗積碳性能；採用β-環糊精改性浸漬法製備的Ni/SBA-15-CD催化劑在二氧化碳重整甲烷反應中具有高的催化活性和強的抗積碳性能。β-環糊精添加量對Ni/SBA-15-CD催化劑的性質及其在二氧化碳重整甲烷反應中的性能也有較大影響，適量的β-環糊精的添加(n(CD)/n(Ni)=1/66~1/33)有利於活性組分Ni的分散。此外，β-環糊精改性的Ni/SBA-15-CD催化劑在氧氣重整甲烷反應以及氧氣二氧化碳雙重整甲烷反應中也顯示出了較高的催化活性及穩定性。
