《CH4/CO2重整高抗積碳金屬/炭材料催化劑的製備及機理研究》是依託太原理工大學，由張國傑擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：CH4/CO2重整高抗積碳金屬/炭材料催化劑的製備及機理研究
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：張國傑
- 依託單位：太原理工大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
本課題利用廉價易得的煤基炭材料，製備高效抗積碳的金屬/炭材料催化劑，運用多種現代技術對所製備的催化劑進行結構表征，測試它們的物理化學性能，考察其對甲烷二氧化碳重整反應的催化作用。通過系統試驗研究，揭示煤基炭材料、金屬物質及製備工藝等對催化劑結構和性能的影響規律；分析研究添加金屬與炭材料的相互作用對催化性能等的相互影響規律；研製出廉價、高活性和高抗積碳性能的優質催化劑。詳細研究催化劑的表面結構與性能的關係，重點闡明金屬、炭材料之間的相互作用，特別是它們織構的構效關係。利用固定床微積分反應技術、XPS、FTIR表征技術，考察催化劑對CH4和CO2分子的活化作用，闡明甲烷二氧化碳重整反應催化及抗積碳機理。本項目的研究將為高穩定高抗積碳高效催化劑的製備方法開發研究提供理論依據和奠定實驗基礎，並對促進甲烷和二氧化碳這兩種最為廉價的溫室氣體的綜合利用具有重要的理論價值與實際意義。
結題摘要
CO2和CH4是主要的溫室氣體，但也是寶貴的資源，其在一般條件十分穩定，活化轉化條件也相當苛刻。認識CH4和CO2活化轉化的催化活性點和活性催化作用機理是實現CH4和CO2高效轉化利用的基礎。自上世紀20年代，世界範圍內的研究者對CH4-CO2重整進行了大量研究，主要集中於非貴金屬和貴金屬催化劑的研究，但由於非金屬存在嚴重的積炭和活性組分流失問題，而貴金屬高昂的成本限制了其工業化套用，使研究陷入困境，進展緩慢。本課題組在研究過程中發現半焦對CH4-CO2重整具有顯著的催化作用和抗積碳性能，從而提出並開展了本課題研究。本項目利用廉價易得的煤基炭材料，製備了高效抗積碳的金屬/炭材料催化劑，並運用多種現代技術對所製備的催化劑進行了結構表征，測試了它們的物理化學性能，考察了催化劑對CH4 和CO2 分子的活化作用，及其對甲烷二氧化碳重整反應的催化活性、反應及抗積碳機理。研究結果表明，其活性和穩定性源自炭材料表面擁有豐富的含氧官能團、較大的表面積和豐富的孔結構；根據重整反應溫度的不同，產生的積炭也可分為兩類：易氣化炭Ⅰ和難氣化炭Ⅱ；加壓條件下，由於壓力效應導致炭材料催化活性明顯下降，通過對炭材料氧官能團改性、控制重整反應的溫度和調節CO2/CH4比都可以控制積炭的生成類型及生成速率，這主要是由於二氧化碳和炭材料中氧官能團與催化劑上的消炭反應使催化劑可以保持較好的穩定性。在此基礎上提出了採用具有面心立方晶格金屬對炭材料進行改性的新方法，研製出了一種高效新型金屬-炭材料複合催化劑，使反應中CH4和CO2活化重整反應能壘大大降低。所開發的2.5%Cu-5%Co/炭材料催化劑900℃時具有很高的重整反應活性(XCH4=90.1%, XCO2=93.8%, H2/CO在0.8左右)和穩定性(50h未見失活)。依託青年科學基金研究結果，發表SCI、EI收錄論文13篇，申請和授權專利8項，獲得省部級獎3項，培養青年學術帶頭人1名。此外，青年科學基金研究過程中發現炭材料所含氧官能團與金屬氧化物所形成的氧化物種明顯不同，其可以在炭材料與空氣、H2O、O2、CO2等含氧物質接觸過程中循環再生，而且已證實這些氧化物對延長炭催化劑的催化作用十分有益。因此，本項目提出了“CH4/CO2 重整過程中炭材料催化劑表面含氧官能團生成調控及演化行為”的研究，並獲得2013年國家自然科學基金的連續資。
