珠江三角洲羰基化合物的來源及其光化學行為研究

《珠江三角洲羰基化合物的來源及其光化學行為研究》是依託中山大學，由凌鎮浩擔任項目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

• 中文名：珠江三角洲羰基化合物的來源及其光化學行為研究
• 項目類別：青年科學基金項目
• 項目負責人：凌鎮浩
• 依託單位：中山大學

中文摘要

羰基化合物(carbonyl compounds)是大氣光化學反應中生成臭氧的主要毒性揮發性有機化合物(volatile organic compounds, VOCs)之一。本項目擬通過對珠江三角洲城區及其下風向區域大氣中羰基化合物、烴類化合物、示蹤氣體和氣象參數的長期同步的採樣觀測，獲得這些化合物的濃度水平和時空分布特徵；同時，通過分子標誌物、源解析模型、後向氣流軌跡分析以及光化學箱式模型等方法，探討大氣羰基化合物的來源，分析二次羰基化合物與其前體物的關係，評估羰基化合物對臭氧生成的光化學反應機制和影響。研究結果為深入了解珠三角地區大氣羰基化合物的來源及其對臭氧生成的相對貢獻，並為該地區臭氧及其前體物的污染控制策略的制定提供重要科學依據。

結題摘要

以高濃度臭氧與細小顆粒物（PM2.5）為主要特徵的光化學煙霧污染是珠三角地區所面臨的的最突出的環境問題之一。羰基化合物（carbonyl compounds）是臭氧以及二次有機氣溶膠的重要前提物之一。羰基化合物的來源十分複雜，既有一次源的直接排放，也有經前體物碳氫化合物光化學氧化反應生成的貢獻。然而，珠三角地區針對羰基化合物的來源及其對臭氧形成的影響和貢獻等方面的研究仍比較欠缺。本項目基於新增與已有的外場觀測數據（廣州城區站ZD與GPEMC，珠三角下風向站QA，山上郊區站TMS，山下城區站TW），結合數值模擬等研究方法，對珠三角不同區域的主要羰基化合物的來源與光化學污染特徵進行研究。甲醛、乙醛與丙酮是濃度最高的三種羰基化合物。珠三角城區點甲醛、乙醛與丙酮的濃度水平處於2.1~7.5，0.89~4.9,0.7~5.0 ppbv的濃度範圍。廣州城區站點甲醛、乙醛與丙酮的平均濃度為6.2 ± 0.8，2.2 ± 0.2，2.8 ± 0.3 ppbv。城區站甲醛、乙醛與丙酮的濃度主要受光化學反應、邊界層高度變化與交通源排放的影響，而珠三角下風向採樣點與山上郊區點主要受氣團的區域性傳輸、光化學生成、來自於南海的氣團以及邊界層的發展等因素的影響。 基於不同物種的比例分析發現，ZD與QA站的甲醛與乙醛除了受一次人為源排放的影響外，來自於生物源排放的烴類化合物，如異戊二烯的光化學氧化對其大氣濃度也有重要影響。而TMS與TW站的羰基化合物主要受人為源排放的影響。為進一步對主要羰基化合物的來源進行解析量化，本研究利用正交矩陣模型對主要羰基化合物進行源解析。結果顯示，汽車尾氣排放，生物源排放，溶劑使用以及二次生成是珠三角羰基化合物的主要來源。其中，二次生成源是最重要的主要羰基化合物的來源，對珠三角不同區域的甲醛與乙醛的貢獻達48~76%、45~66%，其次是汽車尾氣排放。二次生成源中，當地光化學反應對珠三角地區主要羰基化合物觀測濃度的貢獻為45~85%與32~59%，表明當地光化學反應對採樣點主要羰基化合物的貢獻至關重要。同時,二次生成的主要羰基化合物如甲醛與乙醛對臭氧以及光化學反應性的貢獻最大。通過外場觀測與數值模擬,本項目加深了對珠三角不同區域的主要羰基化合物的來源及其對光化學臭氧與光化學反應性的貢獻的認識,同時也為珠三角地區制定光化學污染提供了重要的數據支持、技術支撐以及科學依據。