《新興污染物HO-PBDEs在水相中的環境光化學活性》是依託大連理工大學,由陳景文擔任醒目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：新興污染物HO-PBDEs在水相中的環境光化學活性
- 依託單位：大連理工大學
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：陳景文
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
羥基多溴聯苯醚(HO-PBDEs)是一類具有環境風險的新興污染物，根據環境光化學的基本原理，該類化合物能夠發生環境光化學反應，且可能具有獨特的光化學反應途徑。研究HO-PBDEs的環境光化學反應規律對於該類污染物的風險評價及污染防治具有重要意義。本項目擬合成代表性的HO-PBDEs系列物，採用模擬實驗，考察水中HO-PBDEs的光解動力學、量子產率和產物分布；研究HO-PBDEs與活性氧物種(ROS)的反應活性以及典型的水環境因子(如腐殖酸、離子、pH、鹽度)對光解的影響機制，以更好地理解實際水環境(如淡水、河口、海水等)中HO-PBDEs的光化學轉化。採用量子化學計算的方法研究HO-PBDEs基態和激發態的性質、計算分子結構參數，建立該類污染物光化學活性(光解速率、量子產率、與ROS的反應活性等)的定量結構-活性關係(QSAR)；並結合產物分析，闡明HO-PBDEs的光解途徑及機理。
結題摘要
羥基多溴聯苯醚(HO-PBDEs)是一類環境中廣泛存在的新型污染物，來源廣泛並且具有內分泌干擾活性等毒理效應。根據環境光化學基本原理，水中HO-PBDEs能夠發生光化學轉化，並且可能具有與結構類似化合物PBDEs不同的光化學反應途徑，因此，HO-PBDEs的水環境光化學行為有待於進一步研究。鑒於此，本項目合成了6種2~5溴取代的HO-PBDEs純品，通過光化學實驗、儀器表征和量子化學計算相結合的手段闡釋HO-PBDEs的水環境光化學行為及相關機理。考察了不同解離形態HO-PBDEs直接光解、單線態氧(1O2)和羥基自由基(•OH)引發的光氧化降解的動力學、途徑和產物，闡釋了酸鹼解離對HO-PBDEs光化學行為的影響；構建了HO-PBDEs光吸收、直接光解量子產率、直接光解速率常數、與1O2的二級反應速率(k1O2)和與•OH的二級反應速率常數(kOH)的定量結構-活性關係(QSAR)模型，預測了表層環境水體中HO-PBDEs的光解半減期；探討了水中共存金屬離子、可溶性有機質(DOM)和NO2-等對HO-PBDEs光降解的影響。同時，採用量子化學計算的方法，揭示了HO-PBDEs重要光化學產物二羥基多溴聯苯醚和溴代二噁英(PBDD)的生成機制。完成了預定任務。此外，在原計畫的基礎上，本研究還針對HO-PBDEs的結構類似化合物PBDEs、抗生素等新型污染物的重要光化學過程做了拓展和比較研究。本項目的研究成果可用於HO-PBDEs同類物在表層水體中的光化學轉化動力學及產物的預測，同時，也豐富了可酸鹼解離化合物的環境光化學轉化理論。
