新型雙功能微孔分子篩的合成與催化性質研究

新型雙功能微孔分子篩的合成與催化性質研究

《新型雙功能微孔分子篩的合成與催化性質研究》是依託湖北大學,由周丹擔任項目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

  • 中文名:新型雙功能微孔分子篩的合成與催化性質研究
  • 項目類別:青年科學基金項目
  • 項目負責人:周丹
  • 依託單位:湖北大學
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

微孔分子篩由於其結構和性能上的特點被廣泛套用於石油與天然氣加工、精細化工、環保、核廢料處理等諸多領域。人們通過對微孔分子篩進行各種修飾與改性,得到了種類繁多的功能化微孔分子篩材料,擴展了分子篩的套用。但目前的功能化僅在單方面改善了分子篩的性質,隨著人們對分子篩材料要求的日益提高,合成具有優良物理、化學性質的新型多功能微孔分子篩材料已成為研究熱點。本項目擬結合有機-無機雜化與非金屬摻雜方法對微孔分子篩進行兩次功能化,將亞甲基與亞氨基兩種基團引入到矽鋁分子篩和SAPOs分子篩的骨架結構中,合成具有可控孔道性質與鹼催化功能的雙功能微孔分子篩材料,實現對分子篩的雙重改性,擴展微孔分子篩在擇形鹼催化方面的套用,為多功能微孔分子篩的合成與套用奠定基礎。

結題摘要

本項目圍繞新型雙功能微孔分子篩的合成與催化性質研究開展了系統的研究工作,研究進展主要體現在以下三方面:(一)有機-無機雜化微孔分子篩的合成。有機-無機雜化微孔分子篩的合成是合成雙功能微孔分子篩的基礎。針對目前此研究領域存在的兩個還未解決的問題,即有機基團摻雜量低和有機模板劑無法被完全除掉,我們經過深入的研究發現:(1)採用傳統的水熱合成法合成有機-無機雜化微孔SAPOs分子篩時,使用H2O和C2H5OH的混合物作為反應介質更有利於有機矽源的水解,從而有利於有機基團在無機分子篩中的引入,此工作為合成高有機基團含量的有機-無機雜化微孔SAPOs分子篩提出了一條可行的途徑;此外,被引入到無機分子篩中的有機基團的含量和類型與有機矽源的水解時間有關,故可通過調變有機矽的水解時間來調控有機基團在無機分子篩中的引入。(2)首次將乾膠轉化法(DGC)套用到有機-無機雜化微孔矽鋁分子篩的合成中,在不加入任何有機添加劑的條件下,合成出亞甲基橋聯的MOR型有機-無機雜化微孔分子篩,此方法不僅可有效提高有機基團在無機分子篩骨架中的引入量,且無需除掉有機模板劑,為有機-無機雜化微孔分子篩的合成開闢了新途徑。(二)新型雙功能微孔分子篩的合成。通過多種方法,對合成的有機-無機雜化微孔分子篩進行二次功能化:(1)通過簡單的離子交換法將過渡金屬引入到有機-無機雜化MOR分子篩中;(2)通過磺化處理賦予有機-無機雜化MOR分子篩酸催化活性中心,合成新型雙功能微孔分子篩催化劑。(三)新型雙功能微孔分子篩的催化性質研究。(1)經過鈷離子交換的有機-無機雜化分子篩在催化烯烴與空氣的環氧化反應中展現出優異的催化活性;(2)經過磺化處理後的有機-無機雜化分子篩在催化乙二醇與環己酮的縮聚反應中表現出優異的酸催化活性;(3)上述雙功能分子篩催化劑均易於分離並可多次回收再利用,是性能優異的環保型催化劑材料。本項目的研究基本完成了預期的目標,擴展了傳統微孔分子篩在多相催化領域的套用,研究成果在國內外期刊上發表相關論文8篇(5篇SCI、2篇重要核心),如Chemistry of Materials(作為前封面論文)、Journal of Molecular Catalysis A: Chem、Catalysis Communications等,協助培養碩士研究生8人、博士研究生1人,並申請了3項中國發明專利。

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