骨架鐵-分子篩核殼雙功能催化劑的創製及構效關係研究

《骨架鐵-分子篩核殼雙功能催化劑的創製及構效關係研究》是依託復旦大學,由喬明華擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

  • 中文名:骨架鐵-分子篩核殼雙功能催化劑的創製及構效關係研究
  • 依託單位:復旦大學
  • 項目類別:面上項目
  • 項目負責人:喬明華
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

本研究擬採用以鹼抽提鐵鋁合金製備骨架鐵,然後以水熱法包覆分子篩的設計思想,製備骨架鐵-分子篩核殼雙功能催化劑。考察合金製備方法及組成、分子篩的種類、組成及厚度等對該新型催化劑費托合成反應性能的影響,闡明催化劑的結構和酸性與活性、穩定性、產物類型、產物分布之間的關係,為將合成氣高選擇性地轉化為清潔、高辛烷值的汽油提供高效、穩定的原創催化劑體系,推動非石油資源高效、清潔轉化利用的技術進步。

結題摘要

將來自天然氣、頁岩氣、煤、生物質的合成氣經由費托合成生產液體燃料,是替代石油精製路線的重要途徑。通過費托合成生產的油品不含硫、氮、金屬等污染物,能夠很好地滿足日益嚴苛的環境法規的要求,因此具有十分重要的經濟價值和環境意義。然而,由於費托合成產物的鏈增長服從聚合機理,產物的選擇性遵循ASF分布規律,因而限制了除甲烷和蠟外其他烴類如汽油餾分的選擇性。我們在自然科學基金委的資助下,通過設計合成新穎的骨架鐵-分子篩核殼催化劑R-Fe@HZSM-5,將多孔骨架鐵優秀的費托合成活性與分子篩獨特的裂解、異構能力有機地結合在一起,使合成氣高效地一步轉化為高辛烷值的清潔汽油,選擇性是目前同類鐵基催化劑的最好水平,並首次提出了分子篩殼層的新作用;採用配體輔助多組分自組裝方法,製備了結構新穎的納米鐵粒子嵌於孔壁的Fe-介孔碳催化劑,考察了在費托合成反應中鐵的粒徑效應,並發現催化劑中納米鐵粒子獨特的半暴露結構有利於提高催化劑的穩定性;拓展製備了Raney Co@HZSM-5和Raney Co@Hβ核殼催化劑,發現分子篩殼層不僅提高了汽油段產物選擇性,而且分子篩的孔道尺寸能夠對汽油段產物分布進行精細調控;製備了粒徑小且均勻、熱穩定性高的Fe–rGO催化劑,首次為石墨烯作為載體成功用於高溫多相催化反應提供了解決方案;結合多種表征手段,探究了影響催化活性的本質原因。發表SCI論文23篇,其中13篇影響因子>5。提交會議論文4篇,其中1篇為口頭報告。申請中國發明專利2項,另授權 1項。培養博士4名,碩士1名。

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