新型可見光催化的交叉偶聯反應研究

新型可見光催化的交叉偶聯反應研究

《新型可見光催化的交叉偶聯反應研究》是依託中國科學院理化技術研究所,由孟慶元擔任項目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

  • 中文名:新型可見光催化的交叉偶聯反應研究
  • 項目類別:青年科學基金項目
  • 項目負責人:孟慶元
  • 依託單位:中國科學院理化技術研究所
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

惰性C-H鍵活化的交叉脫氫偶聯反應是構建C-C鍵的理想合成策略,體現了高效、原子經濟和環境友好的現代有機合成理念。本項目擬利用光化學反應潔淨、節能、節約的特點,發展新型可見光催化的交叉偶聯反應。通過分子設計,合成價格低廉、穩定性好、可見光利用率高的光敏劑,減少或替代被廣泛使用的貴金屬光敏劑或穩定性差的有機分子光敏劑,以開展交叉偶聯反應的研究;特別注重拓展無需氧化劑參與的交叉偶聯放氫反應,進一步提高原子利用效率,減少環境污染;通過光敏劑和催化劑的設計合成以及交叉脫氫偶聯反應和交叉偶聯放氫反應的研究,拓寬可見光催化的交叉偶聯反應範圍,實現更加惰性C-H鍵活化的交叉偶聯反應;利用穩態和時間分辨光譜技術捕獲反應中間體,揭示反應過程的動態學,為開發新型交叉偶聯反應奠定堅實的理論基礎。

結題摘要

C-H鍵活化及其官能團化的交叉偶聯反應因其原子經濟性和環境保護型的特徵而成為現代有機合成研究的熱點和重點。本項目主要利用可見光催化開展了幾類新型C-H鍵活化的交叉偶聯反應研究。(1)開展了光敏劑多樣化研究,以簡單易製備的有機小分子(如吖啶和氟化硼絡合二吡咯甲川),或者廉價金屬(如Co鹽和Cu鹽)原位產生的配合物作為光敏劑,實現了C-H鍵活化的交叉脫氫偶聯反應;(2)針對傳統的交叉脫氫偶聯反應需要氧化劑參與的缺點,通過光敏劑和催化劑的設計,在無需氧化劑的條件下,實現了更加惰性C-H鍵(如苄位、烯烴和芳環)活化的交叉偶聯放氫反應;(3)運用穩態和時間分辨技術研究了可見光催化的交叉偶聯反應歷程,揭示了高效的光誘導電子轉移和質子轉移機制,為開發新型實用的交叉偶聯反應奠定堅實的基礎。共發表SCI論文16篇(其中項目負責人為第一作者,共同第一作者或通訊作者5篇)。

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