大氣顆粒物背景對二次有機氣溶膠形成影響的研究

大氣顆粒物背景對二次有機氣溶膠形成影響的研究

《大氣顆粒物背景對二次有機氣溶膠形成影響的研究》是依託中國科學院合肥物質科學研究院,由張為俊擔任項目負責人的面上項目。

基本介紹

  • 中文名:大氣顆粒物背景對二次有機氣溶膠形成影響的研究
  • 項目類別:面上項目
  • 項目負責人:張為俊
  • 依託單位:中國科學院合肥物質科學研究院
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

二次有機氣溶膠是大氣顆粒物污染的重要成分,其形成和生長過程與大氣環境的背景條件密切相關,是大氣化學領域的重要和前沿研究內容。本項目針對我國城市大氣同時受煤煙、機動車尾氣以及沙塵交叉污染的特點,選擇具有典型代表的羥基啟動的苯系物光氧化反應體系,使用氣溶膠飛行時間質譜儀(可線上測量單個氣溶膠粒子的粒徑和成分)和質子轉移質譜(可線上檢測痕量有機物)聯用的光化學反應煙霧腔實驗系統,系統研究典型城市大氣顆粒物背景在不同的條件(濕度、酸度、濃度、種類)下、對源於苯系物光氧化的二次有機氣溶膠形成和生長的影響,獲得二次有機氣溶膠的組分及形成速率與大氣顆粒物參數、環境條件和反應時間等的關係及規律。通過多相(粒子相、氣相)線上檢測技術的套用,初步建成有特色的二次有機氣溶膠非均相反應的實驗研究系統。同時相關規律和機理的認識,將為我國城市二次有機氣溶膠污染的減控提供科學依據。

結題摘要

二次有機氣溶膠(SOA)是大氣顆粒物污染的重要成分,其形成和生長過程與大氣環境的背景條件密切相關,是大氣化學領域的重要和前沿研究內容。本項目針對我國城市大氣複合污染的特點,通過發展和聯用多相(粒子相、氣相)線上檢測技術,完善SOA研究平台,選擇具有代表性的羥基啟動苯系物光氧化反應體系,系統地研究了大氣背景顆粒物在不同的條件(濕度、酸度、濃度、種類)下對苯系物光氧化產生SOA形成和生長的影響。開展的工作及取得的主要成果: (1)完善並建立了有特色的具有多相、多組分探測功能的SOA實驗平台。該平台以光化學反應煙霧腔為主體,聯用了有特色的氣粒相線上探測裝置,包括:高靈敏(ppb量級)氣相探測的質子轉移質譜和Chernin型多通池紫外可見吸收光譜系統,可以區分同分異構體的同步輻射光電離質譜系統,以及可用於單個亞微米粒子粒徑與化學組分線上分析的氣溶膠飛行時間質譜系統等。(2)針對中國城市大氣中無機顆粒物濃度普遍偏高的特點,研究了硫酸銨、氯化鈣等不同背景顆粒物對苯系物光氧化形成SOA的產率及化學組成等的影響。結果表明背景顆粒物的存在有利於反應產生的低揮發性氣相產物進入粒子相,促進SOA的形成。此外,背景顆粒物的存在還會縮短氣態/粒子態產物達到平衡時所需要的時間。(3)考察了不同相對濕度下大氣顆粒物對SOA形成的影響。如在硫酸銨或氯化鈣種子氣溶膠存在的條件下,相對濕度(RH)的增加會導致SOA的形成產率大幅增加。此外,吸濕性的研究也表明硫酸銨種子氣溶膠的存在會導致苯乙烯氧化產生的SOA的吸濕性增大。(4)選擇(NH4)2SO4 / H2SO4體系研究了酸性種子氣溶膠對SOA形成的影響。發現隨著酸性的增加,甲苯光氧化產生SOA的產量相應增加,說明顆粒物表面非均相酸催化反應的發生有利於促進SOA的形成。在完成項目目標的基礎上,還研究了大氣中常見的有機背景顆粒物如腐植酸和檸檬酸等對甲苯光氧化反應生成SOA的影響,以及原位產生的有機背景顆粒物對SOA形成模式的影響,有助於對真實大氣中氣溶膠形成複雜性的認識。這些工作的完成,加深了大氣顆粒物背景對於SOA形成影響相關規律和機理的認識,同時也為我國城市SOA污染的減控提供科學的依據。

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