基於固定化銠催化劑的活體仲氫誘導極化技術

《基於固定化銠催化劑的活體仲氫誘導極化技術》是依託中國科學院合肥物質科學研究院，由鄭新威擔任項目負責人的聯合基金項目。

基本介紹

• 中文名：基於固定化銠催化劑的活體仲氫誘導極化技術
• 項目類別：聯合基金項目
• 項目負責人：鄭新威
• 依託單位：中國科學院合肥物質科學研究院

項目摘要

仲氫誘導極化是增強核磁共振信號敏感度的強有力技術，可提高核磁共振信號強度4～5個數量級，拓展磁共振波譜技術套用於分子成像以及體內生物化學等研究領域。催化加仲氫反應中溶劑和催化劑的毒性問題一直是限制活體仲氫誘導極化技術套用的瓶頸。另一方面，極化信號的快速衰減要求高效的催化加仲氫反應，幾秒內製備極化產物。目前為止，在短時間內製備高轉化率、清潔的極化產物方法還未見報導，極大制約了仲氫誘導極化技術的活體套用研究。本項目提出以高分子葡聚糖微型膠囊包裹的矽膠作為載體固定化銠催化劑的方案，製備工作於水相、具有高效催化活性並易於分離的加氫催化劑。利用固定化銠催化劑在水相催化加仲氫反應，快速製備清潔的極化產物，開發適用於活體的仲氫誘導極化技術，並利用極化琥珀酸研究裸鼠體內三羧酸循環代謝。本項目的實施可有效解決仲氫誘導極化技術體內實驗的生物安全性問題，促進仲氫誘導極化技術在生物醫學等研究領域更廣泛地套用。

結題摘要

仲氫誘導極化技術是增強核磁共振信號敏感度的強有力技術，可提高核磁共振信號強度4～5個數量級。催化加仲氫反應中溶劑和催化劑的毒性問題一直是限制活體仲氫誘導極化技術套用的瓶頸，快速製備清潔極化產物的方法未見報導。本項目研究發現，通過環氧開環反應可有效負載高分子量葡聚糖於矽膠表面，隨後結合銠配體可成功製備固定化的銠催化劑。固定化銠催化劑有效工作於水相，在2-羥基乙基丙烯酸酯和馬來酸加氫反應中活性高於均相催化劑，反應結束後還可通過簡單的過濾方式移除。這些實驗數據顯示利用工作於水相的固定化銠催化劑催化加仲氫反應，快速製備清潔極化產物成為可能。但在加仲氫實驗中，由於矽膠表面的銠催化中心的相互作用而導致自旋損失，極化產物的信號強度未達到預期。本項目的實施為仲氫誘導極化技術的生物安全性問題提供了解決方法，促進仲氫誘導極化技術更廣泛地套用。