《介孔碳擔載的貴金屬催化劑及其催化加氫反應》是依託南京大學，由沈儉一擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：介孔碳擔載的貴金屬催化劑及其催化加氫反應
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：沈儉一
- 依託單位：南京大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
活性碳（AC）擔載的貴金屬催化劑廣泛地套用於各種工業加氫反應，AC表面積高，耐酸鹼，有利於貴金屬的分散和回收，但其微孔不利於反應分子的擴散。本項目使用自行研製的介孔碳（CMC）和含氮介孔碳（NMC）製備擔載的貴金屬催化劑，CMC表面積高，孔徑大，有利於反應分子在孔道中的擴散，從而提高擔載貴金屬的催化加氫反應活性，特別是涉及較大分子的反應。而NMC具有不同的表面電子密度和親水性，由其擔載的貴金屬催化劑可能具有不同的催化性能。有關催化劑將用於不同的催化加氫反應，並與AC擔載的相應催化劑比較。例如將Pd/MC用於松香的C=C雙鍵加氫、Ru/MC用於鄰苯二甲酸二辛酯（DOP）的苯環加氫、Pd/NMC用於硝基氯苯的硝基加氫等，其中松香和DOP的分子量較大，分別為302和390，期望MC較大的孔徑有利於它們的加氫反應，而NMC表面N原子的電子修飾作用可能有利於提高Pd/NMC上氨基氯苯的選擇性。
結題摘要
活性碳（AC）擔載的貴金屬催化劑廣泛地套用於各種工業加氫反應，AC表面積高，耐酸鹼，有利於貴金屬的分散和回收，但其微孔不利於反應分子的擴散。在本項目中，我們使用自行研製的介孔碳（CMC）和含氮介孔碳（NMC）製備了擔載的貴金屬催化劑，在以苯乙烯加氫為乙苯的探針反應中，我們製備的Pd/CMC具有與進口Pd/AC一樣的高活性，表明我們掌握了Pd/AC和Pd/CMC催化劑的先進制備技術，使得後續Pd/CMC催化劑的套用研究具有很高的起點。 由於CMC表面積高，孔徑大，有利於反應分子在孔道中的擴散，從而提高了擔載貴金屬的催化加氫反應活性，特別是涉及較大分子的反應，當與AC擔載的相應催化劑相比時，CMC的優越性就顯現出來了。例如，我們將Pd/CMC用於松香（分子量302）和谷甾醇的C=C雙鍵加氫和蒽醌加氫為氫醌、將Ru/CMC用於鄰苯二甲酸二辛酯（DOP）（分子量390）、及二氨基二苯甲烷等的苯環加氫中時，CMC擔載的貴金屬催化劑都展示了卓越的催化活性，甚至CMC擔載的金屬鈷催化劑也表現了優異的費托合成催化活性，顯著優於Co/AC催化劑。而CO吸附量熱表明，擔載在CMC與AC上的貴金屬表面的化學性質並無本質的不同。 本項目的不足之處是，對於含氮介孔碳（NMC）的研究較少，雖然知道了其表面具有不同於CMC的電子密度和親水性，但對NMC擔載的貴金屬催化劑的表面性質還知之甚少，有關工作還將繼續進行。 此外，通過國際合作（派遣研究生聯合培養），我們還進行了CMC和NMC上的液相吸附量熱研究，目前國內還缺乏相應的技術手段。還進行了CMC和NMC上儲氫性能研究和吸附污染物（苯酚和尼古丁）的研究，也獲得了初步結果，有關工作在本項目結題後還將繼續進行。 本項目的研究工作目前已發表學術論文17篇，申請中國發明專利5項，較好地完成了主要研究目標和任務。
