《乙醇燃料尾氣多種污染物淨化催化劑及其催化機理研究》是依託太原理工大學，由李哲擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：乙醇燃料尾氣多種污染物淨化催化劑及其催化機理研究
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：李哲
- 依託單位：太原理工大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
乙醇燃料已成為我國石油替代燃料的重要部分，乙醇燃料推廣和使用也達到較大的規模。然而，乙醇燃料尾氣的淨化是一個必須解決的問題。目前乙醇燃料尾氣淨化催化劑研究，主要是對乙醇或乙醛的完全氧化催化劑研究，關於乙醇燃料尾氣多種污染物同時淨化催化劑研究尚未見報導。為此，本項目以研究能夠同時脫除乙醇燃料尾氣中多種污染物催化劑及其催化原理為目標，通過合理的催化劑設計，在分子水平上建立催化劑的組成、結構與反應性能的關係。並利用原位FTIR和XPS技術， NH3-TPD和高溫XRD等技術，研究CH3CHO+NO+O2標準反應體系在催化劑表面的反應機理，活性位的本質等科學問題，特別是揭示多反應體系在催化劑表面協同催化反應規律，這對發展多相催化反應理論具有重大意義，同時，也為進一步設計高效醇類燃料尾氣淨化處理催化劑提供科學依據。
結題摘要
由於我國石油資源的短缺，醇類作為替代燃料或者部分替代燃料已成為能源領域重要課題。醇類含氧燃料與傳統燃料相比可以使一些污染物有所減少，然而，含氧燃料尾氣中產生較多的含氧有機污染物。這些污染物對大氣造成嚴重污染。因此，本項目以同時脫除乙醇燃料尾氣中乙醇、乙醛和NOx等污染物為研究目標，研究了V-Pd/γ-Al2O3-TiO2催化劑，用Ce元素改性Pd/γ-Al2O3-TiO2催化劑，同時研究催化劑的結構和催化反應規律，得到如下初步研究結論： 複合氧化物γ-Al2O3-TiO2能夠結合氧化鋁和氧化鈦各自的優點，改變晶體缺陷及儲氧能力，在γ-Al2O3-TiO2複合氧化物中形成新的Ti-O-Al結構。在單鈀催化劑中添加V組分對Pd/γ-Al2O3-TiO2催化劑的活性和選擇性有很大提高，該催化劑對乙醇、乙醛、和NOx等醇類燃料尾氣中的多種污染物具有良好的同時脫除效果。結構研究發現，加入適量的釩（約1%），催化劑表面V4+ 物種占主導地位。在形成V4+物種的同時，還促進了Pd組分以PdO的形式存在。結合XPS和活性評價結果，可以推測，V4+物種和PdO是V-Pd/γ-Al2O3-TiO2催化劑表面對氧化乙醇和乙醛、以及還原NOx活性物種。 用適量的Ce改性Pd/γ-Al2O3-TiO2催化劑，明顯提高了催化劑上乙醇、乙醛等完全氧化成CO2的選擇性，而且有利於催化劑的穩定性。這可能是由於適量的Ce添加，提供較多的氧空位，增加了催化劑表面Pd2+物種的含量，同時促進PdO物種在催化劑表面達到最大程度分散。 在TiO2中添加少量的Al2O3後銳鈦礦結構的穩定性明顯提高，阻止了高溫下銳鈦礦TiO2向金紅石結構的轉變。當少量的Al2O3添加到TiO2晶體中，Al原子可能進入TiO2晶格空隙或占據O2-空位，提高了TiO2載體的儲氧能力，增大了Ti4+和O2-的體積擴散阻力，形成了特定的Al-O-Ti化學鍵，對銳鈦礦結構TiO2起到了明顯的穩定作用，延遲了高溫下TiO2載體由銳鈦礦轉變為金紅石結構的相轉變溫度。Al2O3的加入減弱了PdO物種與TiO2載體的強相互作用，增加了複合載體的比表面積，有效促進Al2O3-TiO2複合載體上活性組分Pd分散度。這些結構特徵對提高催化劑的活性有重要的作用。
