主客體識別驅動的自組裝及功能

《主客體識別驅動的自組裝及功能》是依託浙江大學，由黃飛鶴擔任項目負責人的重大研究計畫。

基本介紹

• 中文名：主客體識別驅動的自組裝及功能
• 依託單位：浙江大學
• 項目負責人：黃飛鶴
• 項目類別：重大研究計畫

項目摘要

弱鍵協同作用媒介的新基元的自組裝是獲得新物質的重要途徑。本集成項目擬合成含有大環骨架的主體和功能性客體作為新型組裝基元，利用主體對客體的高效識別和選擇性鍵合等特性，發展主體誘導組裝、客體誘導組裝、自分類組裝、多重氫鍵組裝、多重鹵鍵組裝等弱鍵協同組裝方法以及多種微小環境因素協同調控組裝過程的手段，構築溶液相穩定的二維和三維組裝結構，重點發展超分子有機框架的概念。建立溶液相多維結構表征的新技術，闡明多種分子間非共價相互作用的內在聯繫和協同效果，深入研究組裝過程的熱力學和動力學行為，通過引入不同修飾基團和外界因素實現組裝體對光、pH、離子、酶等多種微小環境的協同回響。提供多種具有優良生物功能的組裝體，力爭在獲得組裝體生物活性分子輸運等功能方面取得突破。

結題摘要

在整個項目資助期間，本集成項目組基於主客體分子識別，在自組裝體的構築和功能化方面取得了具有創新性的研究成果。 我們藉助環糊精、葫蘆脲、冠醚等人工大環受體，實現了超分子組裝體拓撲形貌的可控轉換，這些超分子組裝體包括納米管、納米線、有機超分子二維材料等，為構築具有特定結構的納米材料提供了新的途徑，我們還進一步研究了這些超分子組裝體在細胞溶酶體近紅外螢光染色、信息儲存、螢光共振能量轉移等方面的套用。 我們進一步深化和拓展了溶液相超分子有機框架的概念，基於CB[8]的主客體包結構築了三維超分子有機框架，發展了三類新的SOF體系，系統研究了這類體系對客體的富集效應。通過靜電作用和疏水作用，確立了負離子型藥物及中性的疏水藥物的吸收，並由此實現了針對耐藥性乳腺癌細胞和小鼠的藥物輸送和腫瘤治療效果評估，建立了一種開放平台型的藥物輸送新策略，為後續進一步開展新的藥物輸送技術研究確立了新的自組裝策略。 我們設計合成了一類新型大環芳烴分子--螺芳烴，證明了螺芳烴對不同類型有機客體具有識別性能，尤其揭示了基於螺芳烴的主客體體系具有包括酸鹼、氧化還原、陰離子以及光酸等多重可控的識別作用，進一步設計構建了一系列內鎖型超分子組裝體，並基於該類組裝體發展了具有光酸可控、以及步進反應驅動的能夠往返運動等分子機器新體系。 我們報導了一類新的吸附與分離材料--非多孔自適應晶體（Nonporous Adaptive Crystals, NACs, 納克）。我們的研究表明：基於柱芳烴的非多孔自適應晶體可以套用於苯乙烯/乙基苯分離、對二甲苯純化、碘可逆吸附、1-戊烯/2-戊烯分離、甲基環己烷/甲苯分離等方面。 在整個項目資助（直接經費總額370萬）期間，本集成項目組不但開展了項目組內部的交流與合作，也開展項目組和外部的交流與合作。共培養畢業博士生26名，碩士生19名，發表論文70篇（包括2篇Adv Mater、11篇JACS、5篇Angew Chem Int Ed、2篇 Nature Commun、1篇 Sci Adv、2 篇 Acc Chem Res），在國際會議作大會報告/邀請報告17次, 舉辦國際學術會議4次。