《Pt基納米催化劑界面調控的分子基礎》是依託廈門大學，由傅鋼擔任項目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：Pt基納米催化劑界面調控的分子基礎
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：傅鋼
- 依託單位：廈門大學
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
認識和理解Pt基催化劑的界面控制對研究結構敏感反應和開發新型Pt基納米催化劑至關重要。目前，金屬與金屬氧化物界面以及金屬和有機配體界面的研究均非常活躍。我們系統的理論工作將二者有機地結合起來，深入認識並理解界面催化的一些關鍵科學問題：(i) 影響Pt納米顆粒形貌的熱力學和動力學控制因素；(ii) 界面的電子結構及其催化功能；(iii) CO, H2, O2, CO2, H2O等小分子在界面上的吸附，活化，遷移和轉化過程；(iv) 以CO氧化和水汽變換為模型反應，闡明界面協同的科學內涵。結合實驗，為新型納米催化劑的理性設計提供科學依據。
結題摘要
項目負責人近期的工作主要圍繞構築真實條件下納米模型催化劑，在原子或分子水平上解析納米催化劑表界面配位結構並理解表界面催化反應過程的實質，然後再將認識套用於實際催化劑的表面改性，設計和最佳化催化劑的性能。主要研究成果包括通過構築乙二醇在TiO2表面上飽和吸附的納米模型，闡明了TiO2表面上解離吸附的乙二醇基在光照條件下合成Pd單原子的過程中形成了獨特的“鈀-乙二醇-二氧化鈦”界面結構，並揭示了界面結構中Pd-O催化H2異裂活化獨特機制；2) 系統研究了Pd金屬表面吸附的有機物對金屬表界面結構和空間位阻的影響，揭示了多相催化反應中有機物/金屬界面提高Pd催化劑的選擇性和/或活性的機制；3) 深入的理論研究揭示了界面加氫的促進機制，打破了催化中的“金屬不與SiO2惰性載體發生金屬載體強相互作用的定式”，在Cu-O-SiOx界面上則形成的Cu-Hδ-和SiO-Hδ+有利於極性不飽和鍵的加氫，如酯基加氫等，據此提出新的界面加氫催化劑的構築機制；4)系統的理論研究發現與V5+最近鄰的P5+=O具有很強的脫氫性能，DOS分析表明，和V5+=O相比，P5+=O2p上的孤對電子更接近Fermi能級，據此，提出可以採用孤對電子態中心（εlp）為描述符來定量描述P5+=O的反應活性，為複合氧化物催化劑體系中活性位快速篩選提供理論指導。標註論文發表在Science(1篇)、Nature Comm.(2篇)、ACS Catal. (2篇)和Chem. (1篇)等具有國際影響力的雜誌上發表；多次應邀做多次國際、國內會議邀請報告；培養了碩士研究生4名和博士研究生3名。
