Pd-(Ce,Zr)Ox-Al2O3催化劑在不同服役環境下的失活機制及最佳化設計

《Pd-(Ce,Zr)Ox-Al2O3催化劑在不同服役環境下的失活機制及最佳化設計》是依託清華大學,由冉銳擔任項目負責人的青年科學基金項目。

基本介紹

  • 中文名:Pd-(Ce,Zr)Ox-Al2O3催化劑在不同服役環境下的失活機制及最佳化設計
  • 依託單位:清華大學
  • 項目負責人:冉銳
  • 項目類別:青年科學基金項目
項目摘要,結題摘要,

項目摘要

汽車尾氣排放已成為城市大氣污染的主要來源。隨著排放法規的日益嚴格,對催化劑的性能和壽命都提出了更高的要求。系統分析催化劑在不同服役環境下的失活過程及機理,可以為指導更高性能催化劑的設計提供參考依據。本項目旨在充分了解汽車尾氣淨化用催化劑的真實服役環境的基礎上,以典型三效催化劑Pd-(Ce,Zr)Ox-Al2O3為研究對象(其中(Ce,Zr)Ox表示CeO2-ZrO2複合氧化物),系統研究其在不同服役環境下的失活機制及催化劑中各組分間在不同條件下的相互作用規律,從而進一步找到提高催化劑性能、延長催化劑壽命的途徑或方法。

結題摘要

汽車尾氣排放已成為城市大氣污染的主要來源。隨著排放法規的日益嚴格,對催化劑的性能和壽命都提出了更高的要求。系統分析造成催化劑在不同服役環境下的失活過程,可以為指導更高性能催化劑的設計提供有針對性的參考依據。本項目在充分了解汽車尾氣淨化用催化劑的真實服役環境的基礎上,以典型貴金屬三效催化劑Pd/Rh/Pt-(Ce,Zr)Ox-Al2O3為主要研究對象,系統研究其在不同服役環境下結構演變機制及催化過程,解析催化劑中各組分間在不同條件下的相互作用規律,進一步設計出提高催化劑性能、延長催化劑壽命的途徑或方法。具體成果包括以下三個方面:(1)三效催化劑在不同服役環境下的演變過程及催化機理:詳細的解析了Pd/Rh-(Ce,Zr)Ox-Al2O3催化劑體系在氧化、還原、氧化還原交替等不同老化條件下活性、結構、形貌、價態等的演變過程,理清了這類催化劑表面HC、NO等反應物的催化反應路徑,同時還發現並驗證了貴金屬在活性載體上存在“再分散” 現象。(2)三效催化劑的抗老化工藝最佳化:依據上面研究中得到的催化過程和材料的演變機理,利用組分調控、表面修飾和改性、載體遴選及催化劑再生等方法,有效提高催化劑的抗老化能力。最佳化後製得的催化劑實驗室條件下經同等老化條件可以比原有催化劑活性提高20~30%,起燃溫度下降50~100℃。(3)高性能三效催化劑的設計與製備:基於錳氧化物,通過結構、配方和載體等方面的設計,製備出單一晶相的MnO2,MnOx-ZrO2以及LaMnO3鈣鈦礦型氧化物等,製備出的催化材料體系在實驗室條件下測試的氧化性能、儲氧性能以及抗老化、抗中毒能力上可以完全優於現行的Pd/Pt-CZ-Al2O3催化劑體系。項目研究獲得的研究成果總計在國內外刊物中發表SCI論文15篇,超額完成了預期目標。培養碩士/博士研究生6人,其中2名博士生和1名碩士生在項目執行期間順利畢業。

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