MOLPRO是國際上廣泛使用的專業級電子結構量化計算軟體，由H.-J. Werner和P. J. Knowles負責設計和維護。不同於其它的量子化學軟體包，MOLPRO的重點是高精度計算，通過多參考CI，耦合簇和有關的方法，廣泛處理電子相關問題。使用最近開發的直接積分局域電子相關方法，可以極大地減少隨分子尺寸增加的計算量，能夠對更大的分子體系進行準確的從頭計算。程式的核心是MCSCF，MR-CI，和耦合簇程式，以及一系列附加功能。 主頁可以申請試用版。
功能,理論,新增功能,增強包括,未來增強功能,
功能
生成收縮高斯基函式（s，p，d，f，g，h，i......）
有效核勢
多種單電子特性，如Lx2，Ly2，Lz2，LxLy......等
閉殼層和開殼層（自旋限制和非限制）自恰場
各種修正交換和相關勢梯度的密度泛函理論
多組態自恰場，即二次收斂MCSCF方案
多參考組態相互作用MR-CISD及其變體：MR-CISD+Q，MR-ACPF，MR-AQCC。通過內部收縮方案，能夠比常規多參考方法降低一至兩個數量級的計算量。
多參考二級、三級微擾理論（CASPT2/CASPT3），以及MRCI+MRPT2耦合方法
Møller-Plesset微擾理論（MPn，n=2,3,4），耦合簇（CCSD），二次組態相互作用（QCISD）和閉殼層體系的Brueckner耦合簇（BCCD)
理論
EOM-CCSD和CIS計算單重激發態
完全組態相互作用FCI
SCF，DFT，態平均MCSCF/CASSCF和MP2波函的解析能量梯度
MCSCF解析的非絕熱耦合矩陣元素
能量最佳化價鍵波函和CASSCF波函的價鍵分析
MCSCF和MRCI波函的單電子躍遷特性，包括自旋-軌道耦合
MCSCF波函的一些雙電子躍遷特性
布居數分析
軌道定位
分布多極分析
自動幾何最佳化
自動計算振動頻率，強度和熱動力學特性
跟蹤反應路徑
幾何輸出有xyz，MOLDEN和Gaussian格式；分子軌道和頻率輸出為MOLDEN格式
新增功能
⒈ 更加兼容的輸入語言和輸入預檢查
⒉ 更靈活的基組輸入，允許操作多個基組
⒊ 增加更高效的密度泛函執行，以及密度泛函形式
⒋ 低階標度的局域耦合簇方法，允許三階激發微擾處理（LCCSD(T）及其變體，如LQCISD(T））
⒌ 高效的密度擬合程式DF，用於Hartree-Fock (DF-HF），密度泛函Kohn-Sham理論（DF-KS)，二階Møller-Plesset微擾理論（DF-MP2），以及所有局域方法（DF-LMP2，DF-LMP4，DF-LQCISD(T），DF-LCCSD(T））
⒍ QCISD(T）解析梯度
⒎ 多重態MRPT2（MS-CASPT2）
⒏ 使用態平均MCSCF參考波函的MRPT2/CASPT2和MS-CASPT2解析梯度
⒐ DF-HF，DF-KS，DF-LMP2，和DF-SCS-LMP2解析梯度
⒑用密度擬合的顯式關聯方法：DF-MP2-R12/2A'和DF-MP2-F12/2A'，及其局域變體DF-LMP2-R12/2*A(loc）和DF-LMP2-F12/2*A(loc)
⒒多參考微擾理論和組態相互作用相結合的方法CIPT2
⒓DFT-SAPT
⒔不同軌道的CASSCF和MRCI波函之間的躍遷矩和躍遷哈密頓量。
⒕新的自旋-軌道積分程式，可以使用一般收縮基組
⒖改善了結構最佳化和數值Hessian計算（包括束縛最佳化）的流程
⒗對於QM/MM計算，改善了對於點電荷的大格點及格點梯度的處理
⒘到M. Kallay的MRCC程式的接口，允許任意激發級別的耦合簇計算
⒙自動並行計算數值梯度和Hessian（mppx版）
⒚加入並行代碼，例如DF-HF，DF-KS，DF-LCCSD(T）（部分並行化，包括三激發微擾）
⒛加入輸出格式，用於制表（XHTML，LATEX，Maple，Mathematica，Matlab和逗號分隔的格式），輸出軌道和基組（XML），以及形式良好的XML（可選）輸出串，其中標出了重要結果
增強包括
◇ 使用密度擬合的顯關聯MP2-F12方法：使用多種不同解的閉殼層和開殼層DF-MP2-F12，DF-LMP2-F12，以及DF-RMP2-F12，說明見H.-J. Werner,T. B. Adler,and F. R. Manby,J. Chem. Phys. 126,164102 （2007）和G. Knizia and H.-J. Werner,J. Chem. Phys. 128,154103 （2008）。
◇ （閉殼層和開殼層的）顯關聯CCSD-F12和CCSD(T）方法，說明見T. B. Adler,G.Knizia,and H.-J. Werner,J. Chem. Phys. 127,221106 （2007）。
◇ 自然局域軌道，NPA和NBO分析以及改善的方法，用於局域關聯計算的域選擇，說明見R. A. Mata and H.-J. Werner,Mol.Phys.105,2753 （2007）；此外參見R.A. Mata and H.-J. Werner,J. Chem. Phys. 125,184110 （2006）。
◇ 局域關聯計算中的關聯區，說明見R. A. Mata,H.-J. Werner and M. Schutz,J.Chem. Phys. 128,144106 （2008）。
◇ 用VCI方法自動計算非諧振動頻率和零點能，說明見T. Hrenar,H.-J. Werner,andG. Rauhut,J. Chem. Phys. 126,134108 （2007）及其中的參考文獻。
◇ 動態的態加權，說明見M. P. Deskevich and D. J. Nesbitt,and H.-J. Werner,J.Chem. Phys. 120,7281 （2004）。
◇ DFT和耦合簇的耦合方法，說明見E. Goll,T. Leininger,F. R. Manby,A. Mitrush-chenkov,H.-J. Werner,and H. Stoll,Phys. Chem. Chem. Phys. 10,3353 （2008）及其中的參考文獻。
◇ 局域回響方法（LCC2）用於計算大分子的激發能和躍遷特性，說明見D. Kats,T.Korona,M. Schutz,J. Chem. Phys. 125,104106 （2006）和D. Kats,T. Korona,M.Schutz,J. Chem. Phys. 127,064107 （2007）。
◇ 自動的基組外推。
◇ 增強了到其它程式的連線，包括圖形顯示輸出和三維結構。
◇ MPI2並行執行。
◇ 支持Mac OS X。
未來增強功能
◇ 開殼層局域耦合簇方法。
◇ CCSD(T）和CCSD(T)-F12的解析能量梯度。
◇ DFT的解析二階導。
這些功能將包含在以後階段的基本版中。以上所列只是提供訊息，不代表它們中的任何一個會在確定的時間發布。
