HfO2基新型鐵電薄膜的自發極化機制和失效行為研究

《HfO2基新型鐵電薄膜的自發極化機制和失效行為研究》是依託大連理工大學,由周大雨擔任醒目負責人的面上項目。

基本介紹

• 中文名：HfO2基新型鐵電薄膜的自發極化機制和失效行為研究
• 依託單位：大連理工大學
• 項目類別：面上項目
• 項目負責人：周大雨

項目摘要

作為代表性的高-k材料，HfO2已被廣泛套用於微電子工業。最近採用特殊工藝製備的摻雜HfO2薄膜被發現具有顯著的鐵電性質，這一新型鐵電材料與矽基CMOS積體電路工藝良好的兼容性對於集成鐵電學的發展具有重要意義，預期將帶來鐵電存儲器研究的新突破。本項目以HfO2基鐵電薄膜自發極化的形成和穩定機制及其失效行為特性等材料科學基礎問題為研究對象，通過晶體結構分析並結合第一性原理計算，明確鐵電相的原子結構，揭示自發極化的形成機制並確定其晶軸取向和大小範圍，掌握摻雜、界面應力和尺寸條件對鐵電性質穩定性的影響規律；基於系統的製備工藝實驗和電學性能測量，通過對薄膜內部缺陷和界面狀態與極化翻轉特性的關係研究，深入分析材料的各類失效行為，探索發生失效的微觀物理機制，提出改善失效的有效途徑。本項目研究結果將為最佳化新型鐵電薄膜材料的器件服役性能提供實驗依據和理論支撐。

結題摘要

2011年HfO2基納米薄膜的鐵電性質被首次公開報導。該新型鐵電材料兼備無鉛、原子層沉積技術成熟、特別是優秀的Si基CMOS集成工藝技術兼容性等顯著優點，具有重大的超高集成密度非易失存儲器套用價值。HfO2基鐵電薄膜理論研究的核心問題是自發極化的產生和穩定機制，套用研究的關鍵問題是其失效行為能否滿足器件的可靠性要求。為此，本項目開展了TiN電極薄膜和Si摻雜HfO2鐵電薄膜製備工藝、HfO2鐵電性質起源的第一性原理計算、以及Si摻雜HfO2鐵電薄膜的失效行為特性等三個主要內容的研究。採用磁控濺射方法實現了膜厚介於20至65納米、表面粗糙度小於1 nm、電阻率低於70 微歐.cm的TiN納米薄膜電極穩定可重複製備。採用原子層沉積技術製備Si摻雜HfO2薄膜，發現Si含量介於3.8至5.6 mol%時樣品呈現明顯的鐵電性質，繼續提高Si摻雜量薄膜轉變為反鐵電態。計算出了HfO2七種晶體結構轉變的原子偏移量，結合晶格總能量對比確定了Pca21鐵電相源自於四方相P42/nmc或正交相Pbca。首次實驗證實超薄納米鐵電薄膜的低場強介電行為特性符合瑞利關係，由此確定薄膜中存在多電疇和疇壁結構，介電弱滯性來源於不可逆的疇壁運動，該結果對於深入認識鐵電薄膜材料的電疇結構和尺寸效應具有重要意義。實驗證明材料鐵電性質的溫度穩定性完全滿足鐵電存儲器套用要求，套用非平衡熱力學統計模型成功解釋了變溫電滯回線測試結果，計算出了新疇穩定成核的臨界體積。在國際上率先開展了Si摻雜HfO2鐵電薄膜的去老化行為實驗研究，採用成核限制電疇翻轉理論和空間電荷耗盡層理論成功解釋了正負矯頑場強去老化的非對稱性。實驗確定在2.0 MV/cm雙極性脈衝循環載入下，Si摻雜HfO2鐵電薄膜可以服役至 4 x 10^9 周期不擊穿，但是表現出明顯的疲勞現象，剩餘極化強度衰減約70%；場強大於2.0 MV/cm時，薄膜未表現出疲勞現象就已擊穿；明確了如何提高HfO2鐵電薄膜的抗擊穿和疲勞特性將是在器件實際套用中急需解決的關鍵問題。本項目迄今共發表學術論文10篇，碩士學位論文7篇。