1964年，萊昂內拍攝了他的第一個三部曲—“賞金三部曲”中的第一部《荒野大鏢客》（A Fistful of Dollars），Morricone在其中的精湛配樂讓他一炮而紅。1966拍攝了第二部：《黃昏雙鏢客》（For A Few Dollars More）。電影音樂史上首次出現的粗礪、瀟灑的小號主題和空寂、遼遠、漫不經心的口哨獨奏，令人耳目一新，給各國觀眾留下了深刻的印象。在這一系列的第三部作品——《黃金三鏢客》（The Good， The Bad and The Ugly）中，一向富於求新和實驗精神的作曲家又為影片配樂注入了勃勃生機和豐富的內涵。電影音樂史上又首次出現了甩鞭聲、由男聲合唱出的戲謔音效，以及加弱音器小號怪誕、調侃的音色。
在與萊昂內繼續合作的同時，Morricone也抽出時間製作其他電影配樂，比如超級經典的《阿爾及爾之戰》（Battle of Algiers）、《烽火怪客》(Queimada!又名Burn!)。到了七十年代，Morricone的名字已經與導演Sergio Leone和義大利西部片緊緊聯繫在一起，他也與世界各地的眾多導演有過合作。製作磅礴宏大的交響樂和動人心魄的主旋律對Morricone不算什麼難事，他創作的旋律輕易讓人印象深刻。在這個階段，他的作品也開始受到當時電子樂和混音的影響，有了一些現代成分。
時間並沒有減慢Morricone前進的步伐，，他的作品在商業上取得成功的同時，評論對給他的評價也有所改觀。1986年《教會》(The Mission)原聲帶；1987年《義膽雄心》(UNTOUCHABLES)電影原聲帶……他多次獲得奧斯卡提名。雖然最後與小金人失之交臂，但無庸置疑他作品的分量。1994年，他榮獲美國Society for Preservation of Film Music的終身成就獎，是唯一得到這個獎項的非美國電影音樂家； 1999年，他的作品《海上鋼琴師》(THE LEGEND OF 1900)原聲帶獲得了金球獎。他作品的產量是驚人的，甚至有在一年曾經替二十七部電影完成主題音樂的紀錄。
