《高穩定片層PtSn/Al2O3催化劑的設計合成與丙烷脫氫性能研究》是依託大連理工大學,由石磊擔任項目負責人的青年科學基金項目。
基本介紹
- 中文名：高穩定片層PtSn/Al2O3催化劑的設計合成與丙烷脫氫性能研究
- 依託單位：大連理工大學
- 項目類別：青年科學基金項目
- 項目負責人：石磊
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
負載型貴金屬納米催化劑在工況條件下的穩定性是眾多反應所面臨的嚴峻挑戰。本項目立足於對Al2O3載體納米結構的精準調控，擬藉助物理限制、化學錨定和加速擴散三者綜合作用，開展改善Pt基貴金屬催化劑穩定性的研究。主要內容包括：① 從胺基酸結構導向出發，構築多孔片層Al2O3載體；② 選用鹼土金屬 (Mg) 摻雜修飾Al2O3載體表面；③ 將PtSn納米粒子共落位進入片層載體孔隙；④ 以丙烷催化脫氫為探針反應，系統研究載體片層厚度、孔隙結構、表面晶格排布、Al陽離子局域環境等微結構參數對PtSn納米顆粒穩定性的影響，揭示載體多孔片層結構及表/界面化學性質與貴金屬組分穩定性的本徵關聯。研究結果將為準確理解貴金屬在氧化物表面的穩定機制提供科學依據，為進一步合理設計高穩定貴金屬納米催化劑提供理論基礎。
結題摘要
丙烷催化脫氫是工業上增產丙烯的重要途徑，可有效緩解我國丙烯原料對石油資源的過度依賴。其中高比表面積Al2O3負載的Pt系催化劑套用最為廣泛，然而，在苛刻的丙烷脫氫條件下，由積碳和燒結引發的Pt系催化劑的失活仍然是該反應亟待解決的難題。本項目從創新Al2O3載體結構出發，發展了氨基氫鍵作用誘導-層狀前驅體分解-原位氣體剝離新方法，實現了表面富含缺陷位和開放孔Al2O3納米片的宏量定製，建立了Al2O3表面缺陷位的定量新方法。以高缺陷Al2O3為基礎，成功實現了PtSn納米簇的二維分散和穩定，促進了丙烷催化脫氫制丙烯反應性能，揭示了載體表面缺陷位對活性相幾何、電子結構的調變規律。動力學考察顯示片層催化劑納米尺度的二維構造和淺坑孔道可加速反應物和產物的傳質、擴散過程，揭示了二維片層催化劑構造對催化脫氫反應的促進效應。進一步通過鹼土金屬Ca助劑修飾PtSn/Al2O3納米片催化劑，開發出了具有高反應活性和產物選擇性、優越抗積碳和抗燒結穩定性的PtSn/Al2O3丙烷脫氫催化劑，結合球差電鏡、同步輻射、原位光譜等揭示了鹼土助劑Ca在丙烷脫氫反應和抗積碳行為中的促進效應本質。本項目研究內容在Angew. Chem. Int. Ed.等期刊發表學術論文3篇，申請國內專利1項。該項目成果不僅為認知載體納米結構和表面微環境與活性相幾何/電子結構以及脫氫反應行為之間的本徵關聯提供了新思路，也為進一步精準設計高穩定貴金屬催化劑以及為低碳烷烴的高品質高附加值開發利用提供科學依據。
