《高效NO吸附性能的MOFs製備及低溫SCR催化性能》是依託大連理工大學,由石勇擔任醒目負責人的面上項目。
基本介紹
- 中文名：高效NO吸附性能的MOFs製備及低溫SCR催化性能
- 依託單位：大連理工大學
- 項目類別：面上項目
- 項目負責人：石勇
項目摘要,結題摘要,
項目摘要
氮氧化物（NOx）對地球生態環境和人體健康危害甚大，開發新型的低溫選擇性催化還原（SCR）催化劑是目前煙氣脫硝領域的研究熱點。金屬有機骨架材料(metal-organic frameworks，簡稱MOFs) 是一種在氣體吸附、催化領域處於研究前沿的多孔固體材料，但對其NO吸附和催化方面的研究剛剛起步。本研究項目擬利用金屬有機骨架材料的易設計性和能形成催化活性位的特點，選用剛性的含氮雜環配體、羧酸等作為構築塊，與金屬離子進行配位自組裝，製備出具有高效NO吸附能力和低溫SCR催化性能的MOFs材料。闡明金屬離子與有機配體選擇、合成方法、工藝條件對MOFs材料結構、表面形態、吸附催化能力的影響規律，深入了解NO在MOFs上吸附、轉化的機理和動力學過程，為開發基於MOFs的高效NO吸附和催化材料提供實驗基礎和理論依據。.本項目在NO吸附、低溫SCR催化領域具有重要的研究價值和套用前景。
結題摘要
氮氧化物對人類健康和環境危害巨大，開發穩定高效、低溫活性好的催化劑是脫硝領域研究熱點。本研究項目首次提出利用金屬有機骨架材料（MOFs）高孔隙率、吸附性好和多活性位點的優點，開發基於MOFs的新型氨法SCR催化劑。通過研究不同製備方法和工藝對MOFs結構、性能和脫硝活性的影響，採用水熱、電化學法成功製備出一系列具有高NO吸附性能的MOFs材料並首次套用於SCR催化反應。研究了提高其低溫催化活性的方法。利用XRD、SEM、TGA、原位紅外(in-situ FTIR)等表征手段對材料結構性能進行研究，並對NO在MOFs上吸附和反應機理進行分析。本研究成功證明Cu-BTC、MIL-100(Fe)、Fe/Mn-MOFs等MOFS材料具有良好的脫硝活性和穩定性，是有發展前景的NH3-SCR催化材料。研究成果在開發新型低溫SCR催化劑這一研究領域具有重要的理論意義和實用價值，套用前景良好。主要成果如下： (1)、採用溶劑熱法合成了尺寸均勻的Cu-BTC樣品並用於低溫NH3-SCR反應。發現230°C下真空活化後的樣品在220 ºC到280 ºC的NH3-SCR低溫區間具有100%的NO轉化率。 (2) 採用電化學方法, 製備純淨、晶型結構良好的Cu3(BTC)2材料, 產率高達97.2%。經240 ºC活化的Cu-BTC的催化性能最佳, 用原位紅外發現反應遵循E-R機理。 (3)、採用溶劑熱法合成了混合FeIII/FeII價態的MIL-100(Fe)材料。經過200ºC，12 h真空乾燥後的材料在300oC可以達到近100%的NOx轉化率。 (4)、研究了MIL-100(Mn)、MIL-101(V)等材料的脫硝活性。初步對金屬摻雜形成的雙金屬MOFs的合成和脫硝性能進行研究。發現前驅體離子交換製備的銀摻雜量為10%的Cu/ Ag - MOF催化劑的脫硝性能在230 ºC下為90.3%。用水熱法製備Fe/Mn-MOF催化劑，經100 oC真空活化後在280 ºC -330 ºC下NO轉化率達90%以上。 (5)、研究水熱法製備CuInS2、SnIn4S8、TiO2等多孔納米材料功能材料。研究了基於三維納米金膜的BPA分子印跡感測器和CdSe量子點修飾二氧化鈦複合納米催化劑。 (6)、開展了傳統氧化物催化劑如MnOx-TiO2和Cu/Ti0.7Zr0.3O2的SCR脫硝活性研究。
